[发明专利]包含碳-嵌入的镍纳米粒子的材料、其生产方法和作为非均相催化剂的用途

说明书

本发明涉及催化活性材料，其包含其中分散有镍纳米粒子的非石墨化碳的颗粒，其中，所述非石墨化碳颗粒中的镍纳米粒子的平均直径d_p在1nm‑20nm的范围内，所述非石墨化碳颗粒中的镍纳米粒子之间的平均距离D在2nm‑150nm的范围内，所述非石墨化碳颗粒中金属的组合总质量分数ω在所述非石墨化碳颗粒的总质量的30重量％‑70重量％的范围内，其中d_p、D和ω符合以下关系：4.5d_p/ωD≥0.25d_p/ω。本发明还涉及用于生产根据本发明的材料的方法及其作为催化剂的用途。

背景技术

本发明涉及一种材料，其包含其中分散有镍纳米粒子(nanoparticles)的非石墨化碳的颗粒(grains)。根据本发明的材料在多种化学反应中具有催化活性，并且可以通过简单的方法获得。

本发明的碳相主要是无定形的，并且并不显示为活性炭、炭黑、石墨、石墨化炭黑或次晶碳(paracrystalline carbon)。

现有技术

大量现有技术都是针对合成过渡金属纳米粒子，特别是包括具有催化活性的过渡金属纳米粒子。然而，由于纳米粒子本身不能用于大多数非均相催化过程，因此进行了进一步的努力以开发含有附着于合适的载体、基材或晶片上的过渡金属纳米粒子的材料。用于此目的的现有技术方法主要基于将金属前体浸渍或化学气相沉积在多孔或介孔载体上的(Sietsma,Jelle R.A.等：“Highly active cobalt-on-silica catalysts for thefischer-tropsch synthesis obtained via a novel calcination procedure.”Studiesin Surface Science and Catalysis(2007)；Van Deelen,T.W.等：Assembly andactivation of supported cobalt nanocrystal catalysts for the Fischer–Tropschsynthesis.Chemical Communications(2018).)，或对金属物质使用定义明确的配体并施加高温处理(Westerhaus,Felix A.等：“Heterogenized cobalt oxide catalysts fornitroarene reduction by pyrolysis of molecularly defined complexes”NatureChemistry(2013)；Banerjee,Debasis等：“Convenient and Mild Epoxidation ofAlkenes Using Heterogeneous Oxide Catalysts”Angewandte Chemie,InternationalEdition(2014).)。然而，发现纳米粒子和载体的相互作用带来了显著的限制(Oschatz,M.等：“Effects of calcination and activation conditions on ordered mesoporouscarbon supported iron catalysts for production of lower olefins fromsynthesis gas”Catalysis ScienceTechnology(2016).)。特别地，现有技术的方法不能产生表现出过渡金属纳米粒子/金属氧化物纳米粒子的高分散和均匀配位以及高金属含量的材料。事实上，大多数现有技术的过渡金属纳米粒子材料由于在较高金属浓度下金属粒子的聚集和相应的分散损失而表现出低于20重量％的相当低活性的金属浓度(HernándezMejía,Carlos,Tom W.van Deelen und Krijn P de Jong.“Activity enhancement ofcobalt catalysts by tuning metal-support interactions”Nature Communications(2018)；Oschatz,M.等：“Effects of calcination and activation conditions onordered mesoporous carbon supported iron catalysts for production of lowerolefins from synthesis gas.”Catalysis ScienceTechnology(2016))。鉴于表现出过渡金属纳米粒子/金属氧化物纳米粒子的高分散和均匀配位以及高金属含量的材料目前尚不可得，而此类特性被认为是理想的，为了获得具有高催化活性的材料，本领域需要提供此类材料及其制备方法。