[发明专利]环氧改性有机硅微粒及其制造方法、以及含有该微粒的热固化性树脂组合物和密封材料

说明书

本发明的目的在于：提供有机硅微粒及其制造方法，该有机硅微粒虽具有硅橡胶的柔软度、但在热固化性树脂中不聚集、且与热固化性树脂的密合性优异；以及提供含有该微粒的热固化性树脂组合物以及密封材料。环氧改性有机硅微粒及其制造方法，该环氧改性有机硅微粒的特征在于：其是将(A)具有0.1～100μm的平均粒径的硅橡胶球形微粒用(B)聚有机倍半硅氧烷包覆而形成的有机硅微粒，其中，上述(B)聚有机倍半硅氧烷具有含环氧基的有机基团。

技术领域

本发明涉及环氧改性有机硅微粒，特别是涉及虽具有硅橡胶的柔软度、但在热固化性树脂中不聚集、且与热固化性树脂的密合性优异的有机硅微粒及其制造方法。还涉及含有该微粒的热固化性树脂组合物以及密封材料。

背景技术

一直以来，在晶体管、IC等电子部件装置的元件密封的领域，从产率、成本等方面考虑，利用树脂进行的密封成为主流。作为密封用树脂，主要使用电特性、耐湿性、耐热性、机械特性、与嵌入品的粘接性等诸特性的平衡优异的环氧树脂。然而，由于环氧树脂存在硬而脆的缺点，所以为了用作密封用，而将环氧树脂自身改性、或者在环氧树脂中加入具有应力松弛效果的添加剂后使用。

作为具有应力松弛的添加剂，通常已知丙烯酸橡胶、环氧改性硅油、氨基改性硅油、硅橡胶粉体等。然而，丙烯酸橡胶因不具有与环氧的化学反应点而存在密合性差的缺点。另外，环氧改性硅油或氨基改性硅油因分子量低而存在应力松弛效果不充分的缺点，而硅橡胶粉体则存在与环氧树脂的相容性差、不能均匀地分散的缺点。

例如，在日本特开2007-23061号公报中公开了环氧树脂组合物，其中，在环氧树脂中添加环氧改性低分子量有机硅以提高流动性。然而，由于环氧改性低分子量有机硅与环氧树脂的相容性差，因此若为了得到应力松弛效果而要添加充分量的环氧改性低分子量有机硅，则难以与环氧树脂均匀地混合。

在日本特开2018-172545号公报中公开了压缩成型用固体密封材料，其包含环氧树脂和环氧改性有机硅，得到了翘曲行为的稳定性优异的结果。然而，仅凭这些，应力松弛效果尚不充分，存在改善的空间。

另外，在日本特开2007-146148号公报中，通过在环氧树脂中添加以硅油为核、并利用丙烯酸类等有机聚合物进行壳化而得的核壳型有机硅化合物，实现了弹性模量的降低。在日本特开平8-85753中，通过在环氧树脂中添加有机硅微粒使分散性得到提高，该有机硅微粒是在硅橡胶球形微粒上包覆有机倍半硅氧烷树脂而得的。然而，由于丙烯酸类或有机硅的壳部分不存在与环氧树脂的化学性键合，因此密合性低，另外，由于丙烯酸类的Tg为环氧树脂固化温度以下，所以有可能发生熔融聚集而无法均匀地分散，存在改善的空间。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特开2007-23061号公报；

专利文献2：日本特开2018-172545号公报；

专利文献3：日本特开2007-146148号公报；

专利文献4：日本特开平8-85753号公报。

发明内容

发明所要解决的课题

本发明是鉴于上述情况而研发的发明，其目的在于：提供有机硅微粒及其制造方法，该有机硅微粒虽具有硅橡胶的柔软度、但在热固化性树脂中不聚集、且与热固化性树脂的密合性优异；以及提供含有该微粒的热固化性树脂组合物以及密封材料。

用于解决课题的手段

本发明人为了实现上述目的而进行了深入探讨，结果发现了：由于用具有含环氧基的有机基团的聚有机倍半硅氧烷包覆硅橡胶球形微粒而得的、具有核壳结构的环氧改性有机硅微粒具有硅橡胶的特性，并且具有基于防聚集的良好的分散性，而且对热固化性树脂、特别是对环氧树脂具有化学性反应点，因此对这些树脂的密合性/粘合性优异，从而完成了本发明。