[发明专利]EMM-58沸石组合物、合成及用途

说明书

一种硅铝酸盐沸石，所述硅铝酸盐沸石可具有：Si与Al的约3至约10的摩尔比；单斜空间群C2/m，晶胞尺寸中a为b为c为并且β为93°+/‑3°；沿c轴的12环孔，尺寸为和沿a轴的8环孔，尺寸为所述硅铝酸盐沸石可用于烃转化工艺、NOsubgt;x/subgt;的选择性催化还原、COsubgt;2/subgt;和/或Nsubgt;2/subgt;吸附、羰基化反应以及单烷基胺和二烷基胺合成。

技术领域

本公开涉及硅铝酸盐沸石组合物、合成及用途。

背景技术

沸石是一类在其中限定了许多设定尺寸的孔或通道的具有规则无机骨架结构的多孔材料。孔或通道的尺寸因不同的沸石而异，并且决定了可进入特定沸石内部的分子的宽度。由于其限定尺寸的微孔性和由此得到的分子特异性，因此沸石在吸附、离子交换、气体分离和催化剂应用方面具有特别的效用。国际沸石协会结构委员会(StructureCommission of the International Zeolite Association)认可的各种沸石骨架结构保存在可在http://www.iza-structure.org/databases进入的结构数据库中。

理想的沸石无机骨架结构是一种其中所有的四面体原子都由氧原子与四个其次最接近的四面体原子相连的骨架硅酸盐。如本文所用的术语“硅酸盐”是指一种物质，其至少含有相互交替键合的硅和氧原子(即—O—Si—O—Si—)，以及在无机骨架结构内任选包含的其它原子，包括诸如硼、铝或其它金属(例如过渡金属，如钛、钒或锌)的原子。骨架硅酸盐中的硅和氧以外的原子占据了原本在‘全硅’骨架硅酸盐中由硅原子占据的一部分晶格位置。因此，如本文所用的术语“骨架硅酸盐”是指包括硅酸盐、硼硅酸盐、镓硅酸盐、铁硅酸盐、硅铝酸盐、钛硅酸盐、锌硅酸盐、钒硅酸盐等中的任何一种的原子晶格。

给定沸石内的骨架硅酸盐结构决定了存在于其中的孔或通道的尺寸。孔或通道的尺寸可以决定给定的沸石所适用的工艺类型。目前，国际沸石协会结构委员会已知并认可了200多种独特的沸石骨架硅酸盐结构，从而定义了一系列的孔几何形状和取向。

沸石的骨架硅酸盐通常根据它们的环尺寸来表征，其中环尺寸是指在环中与氧原子成四面体配位以限定沸石内部中的孔或通道的硅原子(或替代原子，如上面列出的那些)的数量。例如，“8环”沸石是指具有由环中的8个交替四面体原子和8个氧原子限定的孔或通道的沸石。根据特定骨架硅酸盐中存在的各种结构性限制，在给定沸石内限定的孔或通道可以是对称的或不对称的。

发明内容

本公开涉及硅铝酸盐沸石组合物、合成及用途。

本公开包括一种组合物，所述组合物包含：Si与Al的摩尔比为约3至约10的硅铝酸盐沸石，其中所述硅铝酸盐沸石具有(a)单斜空间群C2/m，所述空间群C2/m的晶胞尺寸中a为b为c为并且β为93°+/-3°，(b)沿c轴的12环孔，所述12环孔的尺寸为和(c)沿a轴的8环孔，所述8环孔的尺寸为

本公开包括具有以下T原子配位序列的硅铝酸盐沸石：T1 4 10 1932 48 69 98126 154 192；T2 4 11 17 30 48 72 100 125 150 186；T3 4 1020 32 47 69 96 126 159191；和T4 4 10 19 31 48 71 97 125 156 189。

本公开包括一种方法，所述方法包括：将包含硅原子源、铝原子源和结构导向剂的水性反应混合物保持在约135℃至约180℃的温度，以产生硅铝酸盐沸石，所述结构导向剂选自N,N’,2-三甲基苯并咪唑N,N’,2-二甲基苯并咪唑和它们的组合，所述硅铝酸盐沸石具有(i)Si与Al的约3至约10的摩尔比，以及(ii)结构，所述结构具有：(a)单斜空间群C2/m，所述单斜空间群C2/m的晶胞尺寸中a为b为c为并且β为93°+/-3°，(b)沿c轴的12环孔，所述12环孔的尺寸为和(c)沿a轴的8环孔，所述8环孔的尺寸为