[发明专利]一种化学环制氢的载氧体及其制备方法和应用有效
申请号: | 202110018934.8 | 申请日: | 2021-01-07 |
公开(公告)号: | CN114735646B | 公开(公告)日: | 2023-07-28 |
发明(设计)人: | 郭智芳;张信伟;刘全杰;李杰;王海洋;李红营 | 申请(专利权)人: | 中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司大连石油化工研究院 |
主分类号: | C01B3/06 | 分类号: | C01B3/06 |
代理公司: | 暂无信息 | 代理人: | 暂无信息 |
地址: | 100728 北*** | 国省代码: | 北京;11 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 化学 环制氢 载氧体 及其 制备 方法 应用 | ||
1. 一种用于化学环制氢的载氧体的制备方法,其特征在于:所述方法包括二氧化铈载体的制备、活性组分铁的负载,所述二氧化铈载体的制备包括二氧化铈前驱物焙烧过程,二氧化铈前驱物的焙烧在等离子体的气氛下于350oC-400 oC进行;活性组分铁负载后包括干燥、焙烧过程,干燥前进行老化处理,其中,干燥为80oC-120 oC下干燥6 h-24 h,焙烧为马弗炉焙烧或等离子体焙烧。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:所述等离子体为介质阻挡放电等离子体、滑动弧放电等离子体或辉光放电等离子体。
3.根据权利要求2所述的方法,其特征在于:所述等离子体为介质阻挡放电等离子体。
4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:所述等离子体气氛来源于氩气、氮气或氦气中的一种或几种。
5.根据权利要求4所述的方法,其特征在于:所述等离子体气氛来源于氩气。
6. 根据权利要求1所述的方法,其特征在于:二氧化铈前驱物在等离子体气氛下的焙烧,具体过程如下:将二氧化铈载体前驱物置于介质阻挡放电反应管中,在25 mL/min-60mL/min的氩气气氛中,处理1-3 h,即可制得二氧化铈载体。
7. 根据权利要求1所述的方法,其特征在于:二氧化铈前驱物在等离子体气氛下的焙烧,具体过程如下:将二氧化铈载体前驱物置于介质阻挡放电反应管中,在35 mL/min-50mL/min的氩气气氛中,处理1-2 h,即可制得二氧化铈载体。
8.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:二氧化铈前驱物的制备采用共沉淀法、络合法或水热合成法。
9. 根据权利要求1所述的方法,其特征在于:所述二氧化铈前驱物的制备过程如下:将铈源溶解在乙醇水溶液中,搅拌均匀后加入十六烷基三甲基溴化铵,于150 -200 °C反应24h制得二氧化铈前驱物。
10.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:所述活性组分铁的负载采用浸渍法,等体积浸渍或过体积浸渍,所述浸渍分一次或多次将所需的铁负载到二氧化铈载体上。
11. 根据权利要求1所述的方法,其特征在于:采用的活性组分铁的负载过程如下,称取一定量的硝酸铁,配制浓度为0.2-2 mol/L的硝酸铁溶液,然后多步等体积浸渍二氧化铈载体。
12.一种采用权利要求1至11任一方法制备的用于化学环制氢的载氧体,其特征在于:所述载氧体以二氧化铈为载体,三氧化二铁为活性组分,活性组分的含量为15%-75%。
13. 一种采用权利要求1至11任一方法制备的用于化学环制氢的载氧体,其特征在于:活性组分的含量为20 %-60 %。
14.一种化学制氢方法,其特征在于:采用权利要求12或13所述的载氧体,反应条件为:
(1)燃料反应器:反应温度为500 oC-1000 oC,反应压力为0.1 MPa-1.0 Mpa,原料气空速为100 h-1-1000 h-1;
(2)蒸汽反应器:反应温度为500 oC-1000 oC,反应压力为0.1 MPa-1.0 Mpa,原料气空速为50 h-1-1000 h-1;
(3)空气反应器:反应温度为500 oC-1000 oC,反应压力为0.1 MPa-1.0 Mpa,气体空速为100 h-1-1000 h-1。
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