[发明专利]一种应用于液态储氢材料加脱氢的均相催化剂及其制备方法

说明书

本申请提供一种应用于液态储氢材料加脱氢的均相催化剂及其制备方法，所述制备方法具体包括如下步骤：在惰性气体的保护下，在溶剂中将4，4’‑二羟基‑2,2’联吡啶啶或4,7‑二羟基‑1,10‑菲罗啉与金属配合物前体进行反应，得到催化剂中间体；所述催化剂中间体在强碱性条件下，加入配体并加入预设量的溶剂进行反应，得到均相催化剂，所述均相催化剂为过渡金属催化剂。本申请的均相催化剂对于有机液态储氢材料的催化加脱氢活性高，有利于降低反应温度，改善应用环境，提高对有机液态储氢材料的加脱氢的效率，有效拓展有机液态储氢材料的应用范围。

技术领域

本申请涉及有机液态储氢材料加脱氢反应技术领域，尤其涉及一种应用于液态储氢材料加脱氢的均相催化剂及其制备方法。

背景技术

氢气是一种清洁、高效并且环境友好的二次能源，自上世纪以来就受到各国的广泛关注，被视为未来最具发展潜力的清洁能源。一个完整的氢能系统包括氢气的制取、储运和利用等几个方面。目前，在工业上已经能够通过电解水等方法实现氢气的大规模生产，但氢气的储存和运输，仍然是制约氢能大规模应用的关键性难题。

目前常用的储氢技术包括加压储氢、低温液态储氢、合金储氢、活性炭或其他碳材料储氢、金属有机骨架材料(MOFs)储氢和液态有机物储氢等。液态有机物储氢的优点很多，包括储氢密度大、储存和远程运输安全、设备和管路的保养容易、便于使用现有的输送管道和设备。同时，该项技术成本低、储氢材料可以循环多次使用，因此成为氢能储运过程中较为常用的方法。

现有技术中，液态有机储氢材料的催化脱氢反应多为分子数增多的强吸热非均相反应，理论上高温和低压条件下的反应才能使反应更加彻底，但是反应温度过高又会导致催化剂的结焦、催化剂材料孔结构的破坏和副反应发生等问题，并且升高温度进行反应的成本也较大。

发明内容

本申请提供了一种应用于液态储氢材料加脱氢的均相催化剂及其制备方法，以解决现有技术中存在的采用非均相反应会导致反应温度过高，从而导致催化剂的结焦、催化剂材料孔结构的破坏和副反应发生的问题。

一方面，本申请提供一种应用于液态储氢材料加脱氢的均相催化剂的制备方法，所述制备方法具体包括如下步骤：

在惰性气体的保护下，在溶剂中将4，4’-二羟基-2,2’联吡啶啶或4,7-二羟基-1,10-菲罗啉与金属配合物前体进行反应，得到催化剂中间体；

所述催化剂中间体在强碱性条件下，加入配体并加入预设量的溶剂进行反应，得到均相催化剂，所述均相催化剂为过渡金属催化剂。

在本申请的较佳实施例中，所述配体主要包括水、苯胺及其衍生物、吡啶及其衍生物、二甲基亚砜以及含羰基的化合物。

另一方面，本申请提供一种应用于液态储氢材料加脱氢的均相催化剂，所述均相催化剂的通式如下：

其中，M为中心金属，R¹、R²、R³、R⁴、R⁵、R⁶均为基团，L为配体。

在本申请的较佳实施例中，所述中心金属主要包括铑、钌、铱、钴、铁、钼。

在本申请的较佳实施例中，所述基团主要为独立的氢原子、碳原子1-10的烷基、含杂原子的碳原子1-10的烷基、卤素、硝基、羟基、氰基、羰基。

在本申请的较佳实施例中，所述配体主要包括水、苯胺及其衍生物、吡啶及其衍生物、二甲基亚砜以及含羰基的化合物。

使用本申请的制备方法制成的均相催化剂，即过渡金属催化剂对有机液态储氢材料进行加脱氢的具体原理及实现过程如下：