[发明专利]一种可见光催化硝基芳烃与羧酸一锅加氢和酰胺化方法

说明书

本发明公开了一种可见光催化硝基芳烃与羧酸一锅加氢和酰胺化反应方法，通过制备N掺杂二氧化钛/碳化钛（MXene）异质结上均匀分散的Pt纳米粒子作为光催化剂（3%Pt/N‑TiO₂/Ti₃C₂），并将催化剂用于芳香族硝基化合物与羧酸的串联反应制备酰胺产品。3%Pt/N‑TiO₂/Ti₃C₂在可见光照射下具有优秀的芳香族硝基化合物与羧酸的串联加氢、酰胺化活性和化学选择性。3%Pt/N‑TiO₂/Ti₃C₂优秀的催化性能归因于TiO₂与导电Ti₃C₂的紧密接触，通过电荷短程定向传输提高了光生电子和空穴分离效率。该催化剂制备方法简单易操作，可用于光催化高效一锅加氢和酰胺化反应，反应条件温和，催化剂容易回收利用。

技术领域

本发明涉及一种可见光催化硝基芳烃与羧酸一锅加氢和酰胺化反应方法。

背景技术

酰胺是天然产物或现代有机合成中的一个非常常见的官能团，它们被药物化学家广泛使用。传统的酰胺合成方法包括二环己基碳二亚胺（DCC）/N，N’-羰基二咪唑活化，或胺与酸卤化物、酸酐、酯、酰基叠氮化合物等的反应。众所周知，最优选的酰胺合成方法是胺与羧酸的直接缩合。然而，由于非反应性羧酸铵中间体，直接缩合过程需要相当高的温度。因此，避免低原子经济性的酰胺合成被认为是有机化学的首要挑战。

追求高效率和产生最少废物的新的环境友好型反应过程已成为化学领域最重要的目标之一。一锅串联/级联反应，一般要求多功能催化剂以位置隔离的方式使其具有不同的催化活性位点以保持独立的功能。在一个反应器中发生多个步骤反应而不需要分离中间体，具有很大的优势，引起了广泛的研究兴趣。在一锅串联/级联反应中，利用光来驱动合成过程是相当有吸引力的。MXenes是一种上升的二维过渡金属碳化物和/或碳氮化物，通式为M_n+1X_nT_x（n=1，2，3；T_x=OH，O，F基团）。MXene具有优异的电子导电性，使得电荷更容易从半导体转移到MXene，提高了电子和空穴的分离效率。MXene因其具有上述独特的性质，被认为是最有前途的光催化材料之一。

发明内容

本发明通过在Ti₃C₂纳米片上原位生长TiO₂，然后用三聚氰胺或尿素掺杂TiO₂，形成N-TiO₂/Ti₃C₂；随后在N-TiO₂/Ti₃C₂上很好地负载直径较小的Pt纳米粒子形成3%Pt/N-TiO₂/Ti₃C₂催化材料。3%Pt/N-TiO₂/Ti₃C₂在可见光照射下表现出好的硝基芳烃与羧酸一锅加氢和酰胺化活性和化学选择性。3%Pt/N-TiO₂/Ti₃C₂好的催化性能应归因于TiO₂与导电Ti₃C₂的紧密接触，通过电荷短程定向传输提高了光生电子和空穴分离效率。

本发明提供一种可见光催化硝基芳烃与羧酸一锅加氢和酰胺化反应方法，该催化剂制备方法简单易操作，可用于光催化硝基芳烃与羧酸高效一锅加氢和酰胺化，反应条件温和，催化剂容易回收利用。