[发明专利]一种氧化亚铜/管状类石墨相氮化碳复合催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种氧化亚铜/管状类石墨相氮化碳复合催化剂及其制备方法和应用，复合催化剂由纳米立方态氧化亚铜均匀负载在管状类石墨相氮化碳表面构成。其制备方法是将尿素与三聚氰胺原料在水介质中进行水热反应，得到前驱体；将碳前驱体经过煅烧处理，得到管状类石墨相氮化碳；将管状类石墨相氮化碳与氧化亚铜原位复合，即得。氧化亚铜/管状类石墨相氮化碳复合催化剂应用于催化可见光降解有机废水，具有快速高效、可以重复利用的特点，特别是适合于难降解抗生素废水的降解。

技术领域

本发明涉及一种光催化剂，具体涉及一种氧化亚铜/管状类石墨相氮化碳(Cu₂O/TCN)复合催化剂，还涉及Cu₂O/TCN的制备方法以及Cu₂O/TCN在催化可见光降解水体系中有机污染物方面的应用，属于光催化技术领域。

背景技术

伴随着医学的发展，抗生素在现代医疗中发挥巨大作用，可有效保护人类生命和健康。但是，抗生素在环境中的生物积累以及造成的水环境污染对人类健康构成潜在威胁。由于利用可再生的太阳光为能源，近些年来，光催化剂在抗生素废水处理上的潜在应用引起广泛的关注。

目前，Cu₂O作为一种廉价易得的半导体光催化剂，由于其独特的能带结构而表现出一定的光催化降解污染物的能力，具有较广的可见光响应范围。但是单一相的Cu₂O，光生电子空穴易复合，重复利用性能不好，仍然不能单独满足实际应用的需要，为了解决Cu₂O自身存在的问题，研究者们做了许多改性研究，其中就有将Cu₂O与其他具有某一特点的材料进行复合以提升其催化性能。Haijun Huang课题组将Cu₂O负载在氧化石墨烯纳米片上，用于降解罗丹明B，表现出良好的光催化活性；Shahzad Ali课题组则将Cu₂O沉积在二氧化钛表面制备出Z型异质结的RT-Cu₂O复合材料，并研究了其将CO₂光催化还原为CH₄的能力，该材料具有较好的稳定性；

近年来，类石墨相氮化碳(g-C₃N₄)逐渐成为研究者们的热点对象，它具有稳定性好的特点，Bingkun Liu课题组将g-C₃N₄与Cu₂O共沉淀制备出g-C₃N₄/Cu₂O复合材料，并在光照条件下表现出对大肠杆菌和禾谷菌的灭活作用；但传统的g-C₃N₄片层处于堆叠状态，比表面较小，电子传到效率较低，且Cu₂O难以均匀分散负载至g-C₃N₄表面，且Cu₂O晶体形貌较差，不能充分发挥其活性。

发明内容

为了解决现有技术中g-C₃N₄与Cu₂O的复合材料及其制备方法存在的缺陷，本发明的目的是在于提供一种由特殊纳米立方态氧化亚铜均匀负载在管状类石墨相氮化碳表面构成的复合材料，具有一维结构的g-C₃N₄纳米管(TCN)径向上具有丰富的活性位点，能够允许电子沿特定方向快速转移，从而有效地实现了空间电荷分离，其具有特殊的管状结构能够实现有机质的吸附富集，且氧化亚铜呈现纳米立方态，并均匀分散负载在TCN表面，能够充分发挥Cu₂O的光催化活性，且两种材料之间原位结合，能有效抑制光生电子与光生空穴的复合，具有明显的协同作用，相对单一的Cu₂O光催化活性明显提高。

本发明的第二个目的是在于提供一种操作简单、条件温和、成本低的制备Cu₂O/TCN复合材料的方法，且该方法能够获得特殊立方态的Cu₂O，并在无需使用表面活性剂或有机溶剂的基础上实现了Cu₂O在TCN表面的均匀负载，相对现有技术具有明显的优势。