[发明专利]一种多孔斜方六面体α-Fe催化剂及其制备方法、应用

说明书

本发明提供了一种多孔斜方六面体α‑Fe催化剂及其制备方法、应用，制备步骤包括：S1、将六水氯化铁、尿素、去离子水加入聚四氟乙烯反应釜内搅拌均匀，密封进行水热反应，然后洗涤干燥研磨，得到前驱体粉末；S2、将所述前驱体粉末在N₂/H₂气氛下进行还原反应，即得到所述多孔斜方六面体α‑Fe催化剂。本发明具有工艺简单、反应条件温和、制得多孔斜方六面体α‑Fe催化剂光致热催化合成氨性能优异的特点。

技术领域

本发明涉及催化剂技术领域，具体而言，涉及一种多孔斜方六面体α-Fe催化剂及其制备方法、应用。

背景技术

氨是最重要的基础化工产品之一，产量居各种化工产品的首位。目前工业上合成氨广泛采用的是哈伯-博施法(Haber-Bosch process)，也就是氮气N₂与氢气H₂在高温高压催化剂(铁)作用下发生化合生成氨NH₃。然而工业法合成氨苛刻的反应条件消耗了大量能源，其每年消耗的能源高达全世界能源总消耗的1-2％，亟需开发低能耗的合成氨新方法，以节约能源降低成本。

为实现此目标，近年来国内外学者开发出了电催化法、光催化法等能在温和条件下合成氨的新方法，其中光催化法由于能利用清洁可持续的太阳能驱动合成氨反应吸引了许多关注，例如：调控超薄TiO₂纳米片的氧空位浓度，甚至得到了可被700nm可见光驱动的光催化合成氨材料。然而，由于光催化剂的能带位置需要与N₂还原电位、H₂O氧化电位相匹配，开发红外光驱动的合成氨光催化剂非常困难，因此目前光催化合成氨材料大都只能利用紫外、可见光，很难利用在整个太阳光谱中占了较大比重的红外光。此外，由于光生载流子复合、N≡N极高的键能等因素，光催化法合成氨的产氨效率大都在100μmol g^-1_catalysth^-1数量级，与工业法合成氨的产氨效率仍有很大差距。由此，如何开发可高效利用太阳能驱动合成氨反应的催化剂仍是催化领域需要解决的问题。

发明内容

有鉴于此，本发明旨在提出一种多孔斜方六面体α-Fe催化剂及其制备方法，有效解决了现有催化剂的光催化固氮合成氨效率不高的问题。

为达到上述目的，本发明的技术方案是这样实现的：

一种多孔斜方六面体α-Fe催化剂的制备方法，包括步骤：

S1、将六水氯化铁、尿素、去离子水加入聚四氟乙烯反应釜内搅拌均匀，密封进行水热反应，然后洗涤干燥研磨，得到前驱体粉末；

S2、将所述前驱体粉末在N₂/H₂气氛下进行还原反应，即得到所述多孔斜方六面体α-Fe催化剂。

可选地，S1中，所述将六水氯化铁、尿素、去离子水加入聚四氟乙烯反应釜内搅拌均匀包括：先将所述六水氯化铁溶于所述去离子水中，再加入所述尿素，搅拌至所述尿素溶解。

可选地，S1中，所述六水氯化铁和所述尿素的摩尔比为0.23-0.54。

可选地，S1中，所述水热反应的反应温度为150-180℃、反应时间为6-10h。

可选地，S2中，所述N₂/H₂气氛的浓度为(22-27)vol％。

可选地，S2中，所述还原反应的反应温度为400-500℃、反应时间为1.2-1.7h。

相对于现有技术，本发明提供的多孔斜方六面体α-Fe催化剂的制备方法具有以下优势：

(1)本发明通过水热法结合氢气还原法制备了多孔斜方六面体α-Fe催化剂，其作为光致热催化合成氨反应的催化剂时，可增大催化剂对全光谱范围内光的吸收，表现出太阳能利用率高、光致热催化性能好、循环稳定性优良的特点。