[发明专利]一种连续流电催化合成氨装置及电催化合成氨的方法

权利要求书

1.一种连续流电催化合成氨装置，包括阳极电解池、阴极电解池和顶部封闭的硫酸洗池，其特征在于，所述阳极电解池内设有CoPi催化剂，所述阴极电解池内设有单中心铀基负载催化剂，所述阴极电解池内设有氮气通入管，所述阴极电解池和硫酸洗池之间设有连通管，所述连通管的一端位于阴极电解池的液面以上，另一端位于硫酸洗池的液面以下。

2.根据权利要求1所述的一种连续流电催化合成氨装置，其特征在于，所述硫酸洗池上设有氮气回流管，所述氮气回流管的一端与氮气通入管连通，另一端位于硫酸洗池的液面以上。

3.根据权利要求1所述的一种连续流电催化合成氨装置，其特征在于，所述阳极电解池和阴极电解池中的电解液为磷酸缓冲溶液与浸出液的混合溶液。

4.一种连续流电催化合成氨的方法，其特征在于，包括以下步骤：

S1、通过氮掺杂石墨烯、氧化石墨烯和还原氧化石墨烯吸附模拟核废液中的铀酰离子来制备单中心铀基负载催化剂；

S2、制备析氧CoPi催化剂；

S3、以CoPi催化剂作为阳极，单中心铀基负载催化剂作为阴极，并向阴极电解液中通入氮气，通电催化合成氨，通过硫酸洗涤收集。

5.根据权利要求4所述的一种连续流电催化合成氨的方法，其特征在于，步骤S2中，制备析氧CoPi催化剂的方法如下：

S21、钴酸锂煅烧后用有机酸溶解，用柠檬酸和甲醇水溶液，水热溶解钴酸锂材料，得到浸出液；

S22、采用三电极沉积法，以浸出液与磷酸缓冲溶液的混合溶液作为电解液，在经清洗过的FTO导电玻璃衬底上或氧化铁薄膜表面电沉积得到CoPi催化剂。

6.根据权利要求5所述的一种连续流电催化合成氨的方法，其特征在于，步骤S21中，柠檬酸、甲醇和钴酸锂的摩尔比为：

柠檬酸：甲醇：钴酸锂＝4：0.1：1。

7.根据权利要求5所述的一种连续流电催化合成氨的方法，其特征在于，步骤S21中，水热溶解的温度为160℃，时间为10h。

8.根据权利要求5所述的一种连续流电催化合成氨的方法，其特征在于，步骤S22中，FTO导电玻璃衬底的清洗过程如下：

采用体积比为1：1：1的双氧水-氨水-蒸馏水的混合物和蒸馏水分别超声洗涤2h-3h，然后在空气中自然干燥，得到FTO导电玻璃衬底。

9.根据权利要求5所述的一种连续流电催化合成氨的方法，其特征在于，步骤S22中，电沉积时，沉积电位为0.8V-1.5V，以饱和甘汞电极作为参比电极，沉积时间为10s-1500s。

10.根据权利要求5所述的一种连续流电催化合成氨的方法，其特征在于，步骤S22中，浸出液与磷酸缓冲溶液的体积比为1：100。