[发明专利]一种碳酸二甲酯液相合成方法及相应的合成反应系统

说明书

本发明公开了一种碳酸二甲酯液相合成方法及相应合成反应系统，该方法中，气相产品混合物经换热冷凝和气液两相分离后得到的气相混合物与所述气相原料混合后重新进入气升式反应器继续参与反应，同时所述液相产品混合物经蒸发和气液两相分离后得到的液相混合物与液相原料混合后重新进入气升式反应器继续参与反应。提高了单程转化率，与传统的纯气相采出方式相比，能够采出更多的碳酸酯产物和副产物水，提高反应效率。其相应的合成反应系统，采用两个或多个相互串联的气升式反应器，相比于传统搅拌式反应器，结构简单其无活动部件，设备可靠性较高。

技术领域

本发明涉及化学生产工艺技术领域，特别是涉及一种碳酸二甲酯液相合成方法及相应的合成反应系统。

背景技术

碳酸二甲酯作为一种重要的化工中间产品，广泛应用在聚酯合成、高性能电池溶剂等领域。采用甲醇、CO和氧气作原料生产碳酸二甲酯，当前的方案主要有气相法和液相法。碳酸二甲酯合成反应式如下：

主反应：CH₃OH+CO+O₂→(CH₃O)₂CO+H₂O

副反应：2CO+O₂→2CO₂

当前液相法生产碳酸二甲酯专利(CN101627003A)中，采用的是搅拌式反应釜作为反应器，反应后的产物以气相状态从反应器顶部带走，通过补充氢氯酸(盐酸)来保证催化剂的反应活性。

该工艺流程有如下缺点：搅拌式反应器制作难度大，难以使单个反应器的大型化，运行电耗高；反应产物从气相中带出，必须提供大量的循环气体，循环机的功耗大；催化剂通过补充氢氯酸来保持活性，由于氢氯酸的腐蚀性强，对整个反应系统材质提出了更高的要求。

发明内容

本发明的目的是针对现有技术中搅拌式反应器制作难度大且耗能较高的技术缺陷，而提供一种碳酸二甲酯液相合成方法。

本发明的另一方面，是提供上述碳酸二甲酯液相合成方法相应的合成反应系统。

为实现本发明的目的所采用的技术方案是：

一种碳酸二甲酯液相合成方法，以甲醇为液相原料，以CO和O₂作为气相原料，催化剂为液相无氯催化剂；

依次在n级相互串联的气升式反应器内进行n次反应，n为≥2的整数，然后在第n级气升式反应器导出气相产品混合物和液相产品混合物；

所述气相产品混合物依次经换热冷凝和气液两相分离后得到气相混合物和液相产物，所述气相混合物与所述气相原料混合后重新进入第一级气升式反应器继续参与反应；所述液相产物进入后续纯化处理；

所述液相产品混合物依次经蒸发和气液两相分离后得到液相混合物和气相产物；所述液相混合物与所述液相原料混合后重新进入第一级气升式反应器继续参与反应；所述气相产物与所述液相产物合并进行后续纯化处理。

在上述技术方案中，CO、甲醇和催化剂从第一级气升式反应器供入，O₂分别从每一气升式反应器供入。第一级气升式反应器和后续每一级气升式反应器的氧气供入量为(1-1.5)：1。O₂分别从每一气升式反应器供入，能够降低第一级气升式反应器的氧气浓度，使第一级气升式反应器的氧气浓度低于8％，避免在爆炸极限内运行。同时多级供氧，可以将反应控制的更加温和，减少副反应产物的产生。

在上述技术方案中，每一所述气升式反应器内的反应温度为100-150℃，优选110-130℃；

每一所述气升式反应器内的反应压力为1.0MPa-5.0MPa，优选2.0MPa-3.0MPa。