[发明专利]一种以六方硼碳氮为载体的铂系催化剂及其制备方法

说明书

本发明属于低碳烷烃脱氢催化剂制备领域，具体涉及一种以六方硼碳氮为载体的铂系催化剂及其制备方法。所述催化剂具体包括1.0~10.0质量%的铂和90~99质量%的六方硼碳氮。具体制备方法包括将硼源、氮源、碳源按照1:1~10:1~10比例混合，将混合物在惰性气体中于900~1400℃焙烧，得到六方硼碳氮粗体，用一定浓度的盐酸洗涤后，得到六方硼碳氮纯净体，再用含铂化合物溶液浸渍，在惰性气体中干燥后进行还原。所得催化剂用于低碳烷烃脱氢反应，具有较高的活性和稳定性。

技术领域

本发明属于低碳烷烃脱氢催化剂制备领域，具体涉及一种以六方硼碳氮为载体的铂系催化剂及其制备方法。

背景技术

丙烷脱氢催化剂常用的有Pt系和Cr系催化剂，其中Cr系催化剂的活性中心Cr及其化合物是重金属，具有毒性，容易对环境造成污染，因此其使用也受到了一定的限制。Pt系催化剂虽然价格比较昂贵，但具有较高的活性和稳定性。

载体是催化剂中对活性组分起到承载作用的固体。随着人们对催化性能要求的提高，对载体的研究也越来越多。对于丙烷脱氢反应，需要热稳定性好、具有高表面积和均匀孔道结构的载体。

碳材料本身在烷烃脱氢方面具有催化性能，而氮化硼在烷烃脱氢方面表现出优异的稳定性能。通过将碳元素掺杂到氮化硼的结构中，使两者起到协同作用，以求获得最好的丙烷脱氢性能。碳元素可以很容易地掺杂到BN纳米片中，这是一种改变BN的物理化学性质以制备新材料--三元陶瓷碳化硼(BCN)的可行方法。合成的BCN材料表现出与石墨烯和h-BN材料互补的性质，使得电子结构、性质和应用具有丰富的多样性。BCN纳米片可以形成层状杂化结构，这是因为它们的晶格参数很接近。具有调谐介质带隙的掺杂C的BNNSs被用作一种优良的无金属催化剂。BCN纳米片具有较大的比表面积、丰富的表面含O基团和具有明显缺陷(空位和边缘)，具有优异的耐久性和吸附能力，是一种很有前途的无金属催化剂，甚至优于贵金属Pt/C催化剂。

Guo等人(GUO F S,YANG P J,PAN Z M,et al.Carbon-Doped BN Nanosheets forthe Oxidative Dehydrogenation of Ethylbenzene[J].Angewandte Chemie-International Edition,2017,56(28):8231-8235.)报道了BCN纳米片多孔结构的合成、表征及其作为氧化脱氢反应催化剂的应用。这种BCN纳米薄片由h-BN和C相的杂化、随机分布的结构域组成，其中C、B和N被证实为石墨烯层中的共价键。研究表明，BCN在乙苯氧化脱氢制苯乙烯过程中表现出较高的活性和选择性，以及优异的抗氧化性。