[发明专利]一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂的制备方法和应用

权利要求书

1.一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂的制备方法，其特征在于，步骤为：

第一步：将6g铁盐、三聚氰胺和葡萄糖中加入50mL的80℃的去离子水中，200-500 r/min下搅拌5-20 min，混合均匀后超声震荡2h，在鼓风干燥箱中110℃下干燥12h去除多余水分，得到干燥固体；

第二步，氮铁共掺杂碳载体的制备：将上一步得到的干燥固体研磨为粉末，过200目筛，在管式炉中以2℃/min的升温速率加热至指定温度，保温2 h制得所需Fe-N/C载体；

第三步，Fe-N/C载体负载镍活性组分：将镍前驱体、1g Fe-N/C载体和30 mL还原剂置于高压釜中，充入2 MPa H₂，在200℃下反应2 h得混合物；所得混合物在5000 r/min转速下离心分离5 min得催化剂，所得催化剂用去离子水反复冲洗并离心分离，重复5-10次直至还原剂冲洗干净，将冲洗干净后的固体放入真空干燥箱中在70℃下干燥10 h，得到氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂Ni@Fe-N/C；

所述第三步中加入的还原剂分别是乙二醇和十二烷，加入还原剂的目的是将高价态的Ni还原。

2.根据权利要求1所述的一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂的制备方法，其特征在于：所述第一步中三聚氰胺和葡萄糖比例为：调控加入葡萄糖的质量，使三聚氰胺的质量分数为0%、20%、33%、50%、66%和100%，记为N/C₀、N/C_0.2、N/C_0.33、N/C_0.50、N/C_0.66和N/C_1.0。

3.根据权利要求2所述的一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂的制备方法，其特征在于：所述第一步中三聚氰胺的质量固定为0 g或3g，即三聚氰胺的质量分数为0%时三聚氰胺0g，葡萄糖5.83g；三聚氰胺的质量分数为20%时三聚氰胺3g，葡萄糖12g；三聚氰胺的质量分数为33%时三聚氰胺3g，葡萄糖5.83g；三聚氰胺的质量分数为50%时三聚氰胺3g，葡萄糖3g；三聚氰胺的质量分数为66%时三聚氰胺3g，葡萄糖1.48g；三聚氰胺的质量分数为100%时三聚氰胺3g，葡萄糖0g。

4.根据权利要求1所述的一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂的制备方法，其特征在于：所述第一步中铁盐为九水硝酸铁、四水醋酸铁或乙酰丙酮铁。

5.根据权利要求1所述的一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂的制备方法，其特征在于：所述第二步中指定温度为500℃、600℃、700℃和800℃。

6.根据权利要求1所述的一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂的制备方法，其特征在于：所述第三步中Fe-N/C载体先充分研磨，过200目筛，使其颗粒均匀，再与镍前驱体和还原剂一起更均匀地分散在高压釜中。

7.根据权利要求1所述的一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂的制备方法，其特征在于：所述第三步中加入的镍前驱体分别为四水醋酸镍和六水硝酸镍，加入Ni的质量分别为载体质量的0%、5%、10%和15%，记为Ni₀、Ni_5%、Ni_10%和Ni_15%。

8.一种权利要求1所述制备方法制备得到的氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂在木质素及其模型化合物的催化加氢裂解中的应用。

9.根据权利要求8所述的一种氮铁共掺杂碳负载的Ni基催化剂在木质素及其模型化合物的催化加氢裂解中的应用，其特征在于：所述将20 mg Ni@Fe-N/C和40 mg木质素，置于装有石英内衬的100 mL高压反应釜中，并加入30 mL乙醇，用N₂置换釜中空气三次后充入1MPa H₂，在250℃下反应4 h；反应后过滤反应混合物，并用乙醇萃取残渣，滤液和萃取液合并后蒸除溶剂得到木质素解聚液体产物。