[发明专利]一种铑铒复合金属光热催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种铑铒复合金属光热催化剂及其制备方法和应用。采用浸渍法先后将Er NPs和Rh NPs负载于Al₂O₃载体表面，然后经过高温煅烧制备得Rh‑Er/Al₂O₃。在全波段氙灯光辐照下，该催化剂对甲烷二氧化碳重整制合成气具有很高的光热催化活性；本发明制备方法简单，Er和Rh物种的负载量可以根据生产需要灵活调控，使用完可回收重复利用，该方法制备的催化剂在材料制备的技术领域与温室效应气体（CH₄/CO₂）的可持续绿色转化等技术领域具有广泛地实用价值和应用研究前景。

技术领域

本发明属于光热复合金属材料制备和光催化技术领域，涉及一种CH₄/CO₂重整制合成气的光热催化剂，具体涉及一种Rh NPs和Er NPs负载于Al₂O₃载体表面的复合金属光热催化剂的制备，

背景技术

全球天然气储量巨大，其主要成分是甲烷。海洋中储存了大量可燃冰，其主要成分为甲烷水合物。世界已探明的天然气储量高达数万亿亿立方米，其能量相当于一亿桶原油。甲烷分子高度对称，极其稳定，让甲烷的转化利用变得极其困难，因此甲烷的有效活化和转化已成为世界范围内的难题和研究热点。目前，甲烷的开发和利用主要分为直接转化法和间接转化法。直接转化法就是将甲烷直接转化为化工产品例如甲醇，轻质烯烃和芳烃等。间接转化法就是先将甲烷转化为合成气(CO、H₂)，再通过F-T合成反应制备各种化学产品和液体燃料。二氧化碳是作为一种主要的温室气体，如何减少二氧化碳排放和二氧化碳的工业化利用一直是人们的关注的焦点。开发廉价，高活性和良好的抗积碳能力的催化剂是实现甲烷二氧化碳重整制合成气工业应用的关键因素之一。CH₄/CO₂重整的研究主要集中在负载型第VII族过渡金属催化剂，活性组分主要包括贵金属(Pt/Pd/Rh/Ru/Ir)和非贵金属(Fe/Co/Ni/Cu)。CH₄/CO₂重整反应活性主要由反应条件和催化剂性质决定，用于CH₄/CO₂重整催化剂的催化活性由载体、活性金属，载体与活性金属之间的相互作用等因素决定。与其他过渡金属相比，铑具有较好的反应活性，抗积碳能力和化学稳定性。CH₄/CO₂重整制合成气是吸热反应，只有在高温反应条件下才能够发生反应并获得足够高的产率，因此通常选用比表面积高、机械强度大和抗烧结能力强的载体作为CH₄/CO₂重整催化剂的载体。氧化铝凭借耐高温、抗腐蚀、机械强度高和价格低廉的优点成为CH₄/CO₂重整催化剂载体的首选。γ-Al₂O₃具有多孔结构，内表面积高达数百平方米，有利于活性组分分散和锚定，提高了活性组分在高温下的抗烧结能力，也有利于吸附反应物分子。单纯Rh/Al₂O₃催化剂光热效果较差，催化剂易积碳从而降低催化活性，导致光热催化制合成气H₂和CO产率低。

本发明将Rh NPs负载载体Al₂O₃并引入镧系金属Er修饰获得Rh-Er/Al₂O₃催化剂用于光热催化CH₄/CO₂重整反应。稀土金属Er在进入后分子筛骨架后，能产生了与骨架铝的静电作用起到了稳定分子筛结构的作用，同时能提高了活性组分分散度，使催化剂活性和稳定性大大提高。光热催化是一种有着广阔应用前景的催化方式，光场和热场协同促进CH₄和CO₂分子的活化，比光催化具有更高的活性，比单纯热催化需要更低的反应温度。

发明内容