[发明专利]一种无定形氧化硅负载单原子钴催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种无定形氧化硅负载单原子钴催化剂及其制备方法和应用，涉及有机废气处理技术领域。本发明的无定形氧化硅负载单原子钴催化剂的制备方法是通过原位生成无定形氧化硅的间隙和丰富配位键与铝原子耦合形成更大的缺陷位以铆定钴原子从而得到高分散的钴单原子催化剂，有效催化提升过硫酸盐体系对挥发性有机污染物(VOCs)的处理效果。本发明的无定形氧化硅负载单原子钴催化剂尤其适用于催化活化过硫酸盐体系降解VOCs，对VOCs的降解率可以达到90％以上。

技术领域

本发明涉及有机废气处理技术领域，更具体地，涉及一种无定形氧化硅负载单原子钴催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

挥发性有机污染物(VOCs)是大气PM2.5和臭氧形成的关键前体物，其排放会严重破坏大气环境、危害人体健康。高级氧化技术(AOPs)通过活化过氧化氢、过硫酸盐等氧化剂，能够快速产生大量活性自由基(如：羟基自由基(·OH)、硫酸根自由基(SO4^·—)等)，在常温下实现深度氧化有机物的目的。与·OH相比，SO4^·—在实际应用过程中具有诸多优势，例如更高的氧化还原电位及更好的氧化还原性，pH适应范围更广(3.0～9.0)，更长的半衰期(40μs，是·OH的1000 倍以上)，以及可与OH^—反应生成·OH协同促进污染物降解等。另外，相比用于产生·OH的液体过氧化氢，用于产生SO4^·—的固体颗粒状过硫酸盐[过一硫酸盐(PMS)、过二硫酸盐(PDS)]单价更便宜、更稳定也更方便运输。

过硫酸盐氧化的常用的活化方式包括热活化、碱活化、微波活化以及紫外光活化等方式，过渡金属离子可高效迅速活化过硫酸盐，且运行条件简单、对设备要求不高。然而，过渡金属活化仍然存在金属离子回收利用难度大，对环境造成二次污染等局限。为解决上述问题，现有技术将离子催化剂固化，利用金属/金属氧化物/载体负载金属等制备得到固体催化剂，利用非均相催化体系活化过硫酸盐。非均相催化过硫酸盐可以使金属分散存在于高比表面载体中，以纳米颗粒状态存在，但也仅有纳米粒子的表面原子能够参与催化反应，从而导致金属原子利用效率仍然较低。

CN 111001295 A公开了一种利用紫外光协同单原子催化剂降解VOCs的方法，光催化剂为0.2wt％～1wt％Pt/CeO₂单原子催化剂、0.2wt％～1wt％Au/CeO₂单原子催化剂或0.2wt％～1wt％Pd/TiO2单原子催化剂，该方法利用了单原子催化剂实现了对VOCs的去除，但所制备的单原子催化剂使用贵金属，成本高且易失活，且应该催化剂为光催化剂，催化反应过程中必须引入紫外光，反应条件复杂、能耗高，VOCs去除效果有待进一步改善。

发明内容

本发明要解决的技术问题是克服现有VOCs催化降解催化剂的适用条件复杂能耗大，且对过硫酸盐氧化降解VOCs反应体系的降解效率提升有限的缺陷和不足，提供一种无定形氧化硅负载单原子钴催化剂的制备方法，通过原位生成无定形氧化硅的间隙和丰富配位键与铝原子耦合形成更大的缺陷位以铆定钴原子，得到高分散的钴单原子催化剂，有效催化提升过硫酸盐体系对VOCs的处理效果。

本发明的另一目的是提供一种无定形氧化硅负载单原子钴催化剂。

本发明的再一目的在于提供一种无定形氧化硅负载单原子钴催化剂在过硫酸盐降解VOCs中的应用。

本发明上述目的通过以下技术方案实现：

一种无定形氧化硅负载单原子钴催化剂的制备方法，包括如下步骤：

S1.将十六烷基三甲基溴化铵和尿素混合溶解，加入环己烷和正戊醇，混合均匀，得到混合溶剂；

S2.将正硅酸乙酯，钴盐和铝盐加入混合溶剂中，混合均匀得到混合物；

S3.将S2的混合物水热反应，去除反应产物中的混合溶剂，焙烧得到无定形氧化硅负载单原子钴催化剂，