[发明专利]一种可高效活化过硫酸盐的氮掺杂钴化铁/碳催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明涉及一种可高效活化过硫酸盐的氮掺杂钴化铁/碳催化剂及其制备方法和应用。所述氮掺杂钴化铁/碳催化剂为氮掺杂的钴化铁和碳的复合物；所述复合物中，氮掺杂的质量分数为2～5％，铁化钴化合物的质量分数为30～55％。本发明提供的氮掺杂钴化铁/碳催化剂具有较高的比表面积，高效的催化活性和优异的化学稳定性；与现有的催化剂相比，其在活化过硫酸盐降解土霉素时，有较强的催化活性，更为宽的pH活化范围，降解土霉素效率高且再生使用性能优异。

技术领域

本发明属于水污染控制领域，具体涉及一种可高效活化过硫酸盐的氮掺杂钴化铁/碳催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

土霉素已广泛应用于畜牧业和医药等领域。然而，由于土霉素的不完全使用，在各种环境中包括废水、地表水、土壤和沉积物能发现土霉素的存在，其浓度从ppb到ppm不等。作为一种潜在的污染物，土霉素引起了广泛的关注，因为它会破坏生态平衡，给人类和水生生物带来潜在的危机。此外，土霉素的多芳香环结构保证了它在环境中的化学稳定性和较长的半衰期，这将导致土霉素污染的持续存在。因此，为了降低土霉素的毒性，人们探索了去除土霉素的各种策略，如吸附、化学处理、生物降解和混凝。虽然这些方法可以暂时去除土霉素，但土霉素的不完全去除和矿化仍然带来了二次污染物。近年来，高级氧化技术通过反应性物种将具有高氧化还原电位的有机污染物直接氧化成小分子化合物而受到专家学者们的密切关注。而基于过硫酸盐的高级氧化技术由于高的氧化还原电位(2.5～3.1V)和长的半衰期(30-40μs)对各种难降解有机污染物具有显著的氧化能力。一般来说，可以通过超声、热处理、紫外线光解和微波辐射活化过硫酸盐产生活性自由基降解有机物。然而，通过这些技术需要高能量输入，这进一步限制了它的广泛应用。

过渡金属复合物在活化过硫酸盐过程中表现出高效的催化活性。然而单一的金属离子具有大的表面能量，在降解有机物过程中，金属离子易溶解和聚集，这将显著降低催化活性和降解效率。专利CN105399197A通过制备三维磁性有序铁钴复合物进而有效活化过硫酸盐，但相关专利报道较少。因此，探索新型催化剂对于高效稳定活化过硫酸盐降解目标污染物具有显著的研究意义和应用前景。

发明内容

本发明的目的在于克服现有金属纳米粒子在活化过硫酸盐过程中的易溶解和聚集等问题，引起金属离子析出和反应活性位点减少的缺点，开发一种可高效活化过硫酸盐的氮掺杂钴化铁/碳催化剂。本发明提供的氮掺杂钴化铁/碳催化剂具备稳定的化学特性，高的比表面积和优异的催化活性，将其活化过硫酸盐降解土霉素时，有较强的催化活性，较宽的pH活化范围(1.7～10)，降解土霉素效率高且再生使用性能优异。

本发明的另一目的在于提供上述氮掺杂钴化铁/碳催化剂的制备方法。

本发明的另一目的在于提供上述氮掺杂钴化铁/碳催化剂在降解有机污染物中的应用。

为实现上述发明目的，本发明采用如下技术方案：

一种可高效活化过硫酸盐的氮掺杂钴化铁/碳催化剂，所述氮掺杂钴化铁/碳催化剂为氮掺杂的钴化铁和碳的复合物；所述复合物中，氮掺杂的质量分数为2～5％，铁化钴化合物的质量分数为30～55％。

应当理解的是，复合物的总质量分数为100％，C元素的质量分数为余量。

本发明的发明人经过研究(CN112473670A)得到了一种可高效活化过硫酸盐的铁酸钴/蒙脱石/C催化剂；其将铁酸钴、蒙脱石和C进行复合，其中蒙脱石为铁酸钴和C的引入提供了良好的载体并阻止钴铁氧纳米粒子的团聚；铁酸钴的存在能够高效的活化过硫酸盐，是降解有机污染物的关键材料；C的引入可以将有机污染物吸附到催化剂表面并增强材料的电子传递能力，加速有机污染物的高效降解。通过三者的配合得到的催化剂可高效活化过硫酸盐去除四环素，去除四环素效率高且再生利用性强，pH使用范围宽(3～8)。其pH使用范围虽然较宽，但仍有一定的提升空间。