[发明专利]一种表面化学接枝的氧化石墨烯负载型钼催化剂及制备与应用有效

专利信息
申请号: 202110498689.5 申请日: 2021-05-08
公开(公告)号: CN113304775B 公开(公告)日: 2023-05-26
发明(设计)人: 刘洋;程卯生;范占芳;仝巧林 申请(专利权)人: 沈阳药科大学
主分类号: B01J31/06 分类号: B01J31/06;C07C315/02;C07C317/14;C07C317/22;C07D301/19;C07D303/04
代理公司: 沈阳科苑专利商标代理有限公司 21002 代理人: 李颖
地址: 117004 辽宁省本*** 国省代码: 辽宁;21
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摘要:
搜索关键词: 一种 表面 化学 接枝 氧化 石墨 负载 催化剂 制备 应用
【权利要求书】:

1.一种表面化学接枝的氧化石墨烯负载型钼催化剂,其特征在于,以氨基官能团化的氧化石墨烯为载体,使其与磷钼酸通过离子键合方式,形成静电相互作用,获得表面化学接枝的氧化石墨烯负载型钼催化剂;

所述载体为以聚酰胺树枝状大分子(PAMAM-G1)作为氨基连接体使氧化石墨烯氨基官能团化,待用;

具体制备方法如下:

(1)将聚酰胺树枝状大分子(PAMAM-G1)作为氨基连接体,以1-(3-二甲氨基丙基)-3-乙基碳二亚胺盐酸盐(EDCI)和N-羟基琥珀酰亚胺(NHS)为催化剂,以水为媒介,室温下催化其与氧化石墨烯发生酰胺化反应,反应结束后,离心固液分离、收集固体,得到表面氨基官能团化的氧化石墨烯;

(2)将步骤(1)所得的氨基官能团化的氧化石墨烯作为负载体,以Keggin型磷钼酸为钼复合物,以水为媒介,室温下反应,通过离子键合作用得到表面树枝状大分子化学接枝的氧化石墨烯负载型钼催化剂;

步骤(1)中聚酰胺树枝状大分子、氧化石墨烯和催化剂EDCI、NHS的质量比为1~2.5:1:0.15~0.25:0.05~0.1;

步骤(2)中氨基官能团化的氧化石墨烯与磷钼酸的质量比为1:1~3;

按所述方法制备获得黑色颗粒状的表面化学接枝的氧化石墨烯负载型钼类非均相催化剂。

2.一种权利要求1所述的表面化学接枝的氧化石墨烯负载型钼催化剂的应用,其特征在于:所述催化剂在催化烯烃环氧化或硫醚选择性氧化中的应用。

3.一种催化非官能团化烯烃环氧化的方法,其特征在于,利用权利要求1所述催化剂催化非官能团化烯烃环氧化,反应式如下:

其中,R1选自氢、C1-C8烷基、芳基,R2选自氢、卤素、C1-C8烷基、C1-C8烷氧基。

4.根据权利要求3所述催化非官能团化烯烃环氧化的方法,其特征在于,非官能团化烯烃是C3-C8链状脂肪族烯烃或C3-C8环状脂肪族烯烃。

5.根据权利要求3所述催化非官能团化烯烃环氧化的方法,其特征在于,所述催化剂的加入量为25~50 mg/mmol。

6.一种催化芳基硫醚选择性氧化的方法,其特征在于,利用权利要求1所述催化剂催化芳基硫醚选择性氧化,反应式如下:

其中,R1选自氢、环丙基、C1-C8烷基、芳基,R2选自氢、羟基、卤素、硝基、C1-C8烷基、C1-C8烷氧基、C1-C2酰基。

7.根据权利要求6所述催化芳基硫醚选择性氧化的方法,其特征在于,所述催化剂的加入量为25~50 mg/mmol。

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