[发明专利]一种Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂、其制备方法及应用有效

专利信息
申请号: 202110504195.3 申请日: 2021-05-10
公开(公告)号: CN113198530B 公开(公告)日: 2022-07-08
发明(设计)人: 王大伟;张博;李家豪;夏晓峰;姚玮 申请(专利权)人: 江南大学
主分类号: B01J29/85 分类号: B01J29/85;C07C37/20;C07C45/29;C07C39/16;C07C47/542;C07C47/546
代理公司: 无锡承果知识产权代理有限公司 32373 代理人: 张婷婷
地址: 214122 江苏*** 国省代码: 江苏;32
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摘要:
搜索关键词: 一种 au mg sapo 11 分子筛 催化剂 制备 方法 应用
【权利要求书】:

1.一种Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂,其特征在于:所述Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂由SAPO-11分子筛和复合纳米金属Au-Mg制备而成,制备方法如下:

1)SAPO-11分子筛的合成

(a)将铝源加入去离子水中,然后按照磷源和铝源的摩尔比为1.2-1.5:1的量加入磷源,搅拌,得到溶液1;

(b)向溶液1中加入硅源和铝源的摩尔比为0.1-0.3:1的硅源,搅拌,得到溶液2;

(c)向溶液2中加入模板剂和铝源的摩尔比为0.4-1:1的模板剂,搅拌,得溶液3;

(d)将溶液3置于高压釜中,于120-250℃条件下反应2-3天;将高压釜冷却至常温,过滤、洗涤、干燥、焙烧,得到SAPO-11分子筛;

2)制备Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂

将含Au化合物加入蒸馏水中,然后加入步骤1)制得的SAPO-11分子筛和三唑,再加入稳定剂,搅拌,静置,加入硼氢化钠还原,干燥后,冷却至室温,研磨,焙烧,制得Au/SAPO-11分子筛;

将含Mg化合物溶解于蒸馏水中,然后称取上述制备的Au/SAPO-11分子筛,搅拌,静置,再加入硼氢化钠反应,干燥,冷却至常温,研磨,焙烧,即可制得Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂;

所述铝源选自拟薄水铝石、三氧化二铝中的至少一种;所述磷源选自磷酸;所述硅源选自正硅酸乙酯、二氧化硅中的至少一种;所述模板剂选自二正丙胺、十六烷基磷酸酯中的至少一种。

2.如权利要求1所述的Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂,其特征在于,所述步骤2)中,所述稳定剂为异丙醇。

3.如权利要求1所述的Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂,其特征在于,所述含Au化合物为KAuCl4或AuCl3中的至少一种,所述含Mg化合物为(CH3COO)2Mg或Mg(OTf)2中的至少一种。

4.如权利要求1所述的Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂,其特征在于,所述步骤2)中将含Au化合物加入蒸馏水中,然后加入步骤1)制备的SAPO-11分子筛和三唑,再加入稳定剂异丙醇,搅拌4-12h,然后静置12-48h,再加入硼氢化钠还原反应2-24h,放入100-120℃的真空干燥箱中干燥2-18h,冷却至常温,研磨,在400-500℃条件下焙烧2-48h,冷却至室温后研磨,制得Au/SAPO-11分子筛。

5.如权利要求1所述的Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂,其特征在于,所述步骤2)中,将含Mg化合物溶解于蒸馏水中,然后称取上述制备的Au/SAPO-11分子筛,搅拌2-12h,静置2-24h,再加入硼氢化钠反应2-24h,放入100-120℃的环境中干燥2-24h,冷却至常温,研磨,在300-800℃条件下焙烧2-24h,制得Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂。

6.如权利要求1-5任一项所述的Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂的应用,其特征在于:所述Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂用于合成双酚F。

7.如权利要求6所述的Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂的应用,其特征在于:包括以下步骤:在30-100℃条件下,在反应釜中,以苯酚为原料,甲苯作溶剂,加入所述Au-Mg/SAPO-11催化剂,加入甲醛溶液,反应6-12h,反应结束后,静置冷却,待固体析出后,抽滤,热溶剂洗涤;固体再次重结晶,得到双酚F,其中苯酚、甲醛以及Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂三者的质量比为(3-47):1:(0.001-0.7)。

8.如权利要求1-5任一项所述的Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂的应用,其特征在于:所述Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂用于醇氧化反应,包括以下步骤:苄醇衍生物在乙腈溶剂中,以苄醇衍生物和所述Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂的质量比为1:(0.01-0.8)加入所述Au-Mg/SAPO-11分子筛催化剂催化,得到相应的醛。

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