[发明专利]一种具有单孔道结构的有序介孔金属氧化物催化剂及其制备方法

说明书

本发明公开了一种具有单孔道结构的有序介孔氧化铈催化剂的制备方法，以较低温度下以水热合成反应得到的介孔硅KIT‑6作为硬模板，以六水硝酸铈为原料，经煅烧、洗涤等步骤得到具有单孔道结构的有序介孔氧化铈催化剂。本发明利用硝酸铈一种原料，催化剂成本低，制备方法简单；硬模板的合成为单孔道结构，具有更为开放的孔道结构和更高的比表面积，并且其拥有更好的CO催化活性，稳定性更好。

技术领域

本发明涉及一种金属氧化物催化剂，具体涉及一种具有单孔道结构的有序介孔金属氧化物催化剂及其制备方法。

背景技术

伴随工业化和城市化的进程，人类已经步入汽车时代，特别是城市，各种车辆与日剧增，汽车已成为了人们生产、生活和社会运行不可或缺的基本工具。汽车尾气的排放量巨大，且成分复杂。汽车尾气中的CO，它易燃、易爆、无色无味，能与人体的血红蛋白结合成难解离的羟基血红蛋白，妨碍了血红蛋白与氧结合，降低了血红蛋白的输氧能力，可造成人体内缺氧而窒息死亡，严重危害着人类的健康和城市环境乃至整个生态系统 。此外，在空调居室、商店、车间、宾馆，以及航天器、潜水艇等密闭环境中也会存在一定浓度的CO，造成了潜在的安全隐患，时刻危及着人们的生命安全。因此，尽可能的减少污染气体的排放，并将主要有害成分（CO）转变为相对无害成分（CO₂）是一种保护环境和生命安全的重要手段。

目前，消除CO最好的方法是催化氧化法，即让它与空气中的O₂反应，转化成无毒性的CO₂。在CO的催化氧化中，贵金属催化剂以其良好的CO、O₂吸附和活化性能，被认为是在CO催化氧化中的首选催化剂。但是贵金属催化剂价格相对昂贵且储量有限，而且贵金属催化剂抗硫性能比较差。这就迫使人们需要寻找它的替代品-非贵金属催化剂，如已有研究介孔家属氧化物Co₃O₄、TiO₂、Fe₂O₃、CeO₂已经被应用于CO的催化氧化。

不同结构性质的介孔金属氧化物催化活性会产生很大的不同，结构、形貌、暴露的晶面、粒径大小和氧空穴的不同，都会产生重要的影响，进而会改变催化剂的催化性能。如ZL201610651256.8，公开了具有双孔道三维结构的铜铈催化剂的制备工艺及其制品，利用介孔硅KIT-6作为硬模板，制得开放双孔道三维结构铜铈催化剂，但并未从调节介孔金属氧化物结构参数（孔结构、孔径大小、孔体积）这一方向进行研究。

因此本发明的目的在于通过调节水热合成温度、水热合成时间和焙烧温度和各种化合物之间的配比来对介孔硅KIT-6孔道尺寸进行控制，进而改变金属氧化物催化剂的形貌和应用性能。

发明内容

针对现有技术存在的不足，本发明提供了一种具有单孔道结构的有序介孔金属氧化物催化剂及其制备方法，通过调节水热合成温度、水热合成时间和焙烧温度和各种化合物之间的配比来对介孔硅KIT-6孔道尺寸进行控制，进而改变金属氧化物催化剂的形貌和应用性能。

针对上述技术问题本发明采用的技术方案为：一种具有单孔道结构的有序介孔氧化铈催化剂的制备方法，包括如下步骤：

（1）在较低温度下以水热合成反应得到的介孔硅KIT-6作为硬模板备用；

（2）将25mmol六水硝酸铈溶解到30mL丙酮溶液中，充分溶解备用；

（3）取3g步骤（1）制得的介孔硅KIT-6加入到步骤（2）的溶液中，在40℃搅拌反应2h，60℃搅拌挥发溶剂得固体为中间产物；

（4）将步骤（3）得到的中间产物经低温煅烧、丙酮洗涤、低温煅烧、高温煅烧、NaOH溶液洗涤及离心烘干后得到最终产物，即有序介孔氧化铈催化剂。