[发明专利]纳米金刚石/石墨烯复合载体负载原子级分散铱团簇催化剂及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种纳米金刚石/石墨烯复合载体负载原子级分散铱团簇催化剂在正丁烷直接脱氢中的应用，其特征在于：所述纳米金刚石/石墨烯复合载体负载原子级分散铱团簇催化剂用于正丁烷直接脱氢制备丁烯；

该催化剂是由纳米金刚石/石墨烯复合载体和铱物种组成，铱物种以原子级分散的铱团簇的方式均匀负载于纳米金刚石/石墨烯复合载体表面；该催化剂中铱的含量为0.4～0.75wt%；

所述纳米金刚石/石墨烯复合载体负载原子级分散铱团簇催化剂的制备方法，包括如下步骤：

(1) 首先以纳米金刚石为原料，制备纳米金刚石/石墨烯复合载体；所述纳米金刚石/石墨烯复合载体的制备过程为：将纳米金刚石原料进行高温焙烧处理，高温焙烧处理过程为：将纳米金刚石原料置于900～1200℃和80～150 mL/min的惰性气氛中进行处理，处理时间3～6小时，焙烧处理后获得纳米金刚石/石墨烯复合载体；

(2) 通过沉积沉淀法将铱物种沉积在纳米金刚石/石墨烯复合载体上，得到纳米金刚石/石墨烯复合载体负载原子级分散铱团簇催化剂前驱物；所述沉积沉淀法的过程为：在100mL烧瓶中加入25mL蒸馏水，取200mg步骤（1）焙烧处理后所得纳米金刚石/石墨烯复合载体放入烧瓶中，超声20-40分钟分散均匀，用甲酸钠调节烧瓶内pH值为9-10，得到载体分散液；根据催化剂中铱的负载量计算浓度8-12g/L的氯铱酸溶液的用量，然后将所需量的氯铱酸溶液用氨水溶液调节pH值到4-6，再将氯铱酸溶液加入到载体分散液中，在油浴锅中80-120℃条件下保温搅拌1-3小时，然后降温至室温；经抽滤和洗涤后，将样品在真空条件下保温10-24h，保温温度为60℃，降温至室温，获得纳米金刚石/石墨烯复合载体负载原子级分散铱团簇催化剂前驱物；

(3) 将纳米金刚石/石墨烯复合载体负载原子级分散铱团簇催化剂前驱物置于石英管中，在氢气和氮气的混合气中进行还原处理，还原处理的过程中，所述氢气和氮气的混合气中，氢气体积分数为10％，混合气的流速30mL/min；还原处理温度为400~500℃，还原时间为1-3小时；还原处理后在7-30mL/min氦气气氛中降到室温后即得到所述纳米金刚石负载原子级分散铱团簇催化剂。

2.根据权利要求1所述的纳米金刚石/石墨烯复合载体负载原子级分散铱团簇催化剂在正丁烷直接脱氢中的应用，其特征在于：所述纳米金刚石/石墨烯复合载体为核壳结构，纳米金刚石为核，石墨烯材料为壳层；铱以原子级分散的团簇形式均匀分散在石墨烯壳层表面，并与石墨烯缺陷上的碳原子成键。

3.根据权利要求1所述的纳米金刚石/石墨烯复合载体负载原子级分散铱团簇催化剂在正丁烷直接脱氢中的应用，其特征在于：所述正丁烷直接脱氢反应过程中，催化剂的使用温度为400~450℃；催化反应条件为：空速1000～45000 mL/g·h，反应气为正丁烷和氢气，氦气为平衡气，正丁烷摩尔浓度1～5%，正丁烷与氢气的摩尔比为1:（0.5～5）。

4.根据权利要求1所述的纳米金刚石/石墨烯复合载体负载原子级分散铱团簇催化剂在正丁烷直接脱氢中的应用，其特征在于：所述丁烯为1-丁烯和/或2-丁烯。