[发明专利]N型钛酸锶铅镧热电材料及其制备方法

说明书

本申请涉及材料科学领域，提供了一种N型钛酸锶铅镧热电材料及其制备方法。所述热电材料的化学通式为Pb_0.94‑xSr_xLa_0.06TiO₃，x为掺杂元素Sr的实际组分，范围在0≤x≤0.6。本申请采用了球磨加放电等离子体烧结制备块体样品的方法，通过制备的Pb_0.94‑xSr_xLa_0.06TiO₃得出线性热膨胀系数与晶格热导率成反比的关系。本申请的方法操作简单，可适用于其他热电材料，为寻找低热导率的热电材料提供了一种新方案。

技术领域

本申请涉及材料科学领域，特别涉及一种N型钛酸锶铅镧热电材料及其制备方法。

背景技术

热电材料作为一种能够实现热能和电能之间相互转换的能源材料而广受关注。无量纲热电优值zT决定了其热电转换效率。其计算公式为zT＝S²σ/κ，从上式可以看出优异的热电材料要求具有高电导率、大塞贝克系数的同时具有低热导率，因此近年来热电研究者大多着眼于解耦电热输运行为来提升材料的热电性能。另一方面，寻找低热导率的半导体材料成为开发新型热电体系的重要途径。文献调研发现，具有强各向异性(兼具正热膨胀和负热膨胀特性)热膨胀行为的材料通常表现出极低晶格热导率。例如在层状的SnSe体系中，由于晶格在沿着c轴的方向随温度升高收缩而表现出负热膨胀，同时沿着a、b轴膨胀，本征晶格热导率极低。然而，由于宏观上体热膨胀系数来源于线膨胀系数的简单求和，这种情况下体热膨胀系数数值较小，不能体现出材料大的非谐性特点，这与Slack模型相悖。本申请系统地研究了负热膨胀材料Pb_0.94-xSr_xLa_0.06TiO₃的热导率和热膨胀系数的关系，通过调控Pb位置上Pb/Sr固溶比例，热膨胀系数从负变到正，发现在该过程中热导率的变化与热膨胀系数的变化具有一定的相关性。

发明内容

为了解决上述问题或至少部分地解决上述技术问题，在本申请的一个实施方式中，提供了一种N型钛酸锶铅镧负热膨胀热电材料，其中所述热电材料的化学通式为Pb_0.94-xSr_xLa_0.06TiO₃，x为掺杂元素Sr的实际组分，范围在0≤x≤0.6。

本申请还提供了一种N型钛酸锶铅镧负热膨胀热电材料的制备方法，包括如下步骤：

b.按化学计量比称量SrCO₃、TiO₂、La₂O₃和Pb(NO₃)₂原料，作为反应起始物；

b.将反应起始物放入球磨罐中，在球磨机中球磨；

c.取出步骤b所得产物进行煅烧。

d.取出步骤c所得产物进行等离子体烧结，得到块状钛酸锶铅镧负热膨胀热电材料。

本发明的有益效果在于：本发明中材料的制备工艺简单易控制，可以在室温至500℃应用。通过Sr掺杂热膨胀系数由负到正逐渐变大，热导率逐渐降低。得到初步结论：Slack模型具有一定的局限性，在同一个体系里，热容相差不大的情况下，比起体积热膨胀系数，线性热膨胀系数与晶格热导率更有一定的相关性，即线性热膨胀系数的绝对值与晶格热导率成反比。可应用于其他类似热电材料。

附图说明

为了更清楚地说明本申请实施方式或现有技术中的技术方案，下面将对实施方式或现有技术描述中所需要使用的附图作简单介绍。显而易见地，下面描述中的附图仅用于示意本申请的一些实施方式，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图中未提及的技术特征、连接关系乃至方法步骤。