[发明专利]一种硫化物固体电解质的制备方法

权利要求书

1.一种硫化物固体电解质的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：

步骤1)：将Li₂S、P₂S₅、GeS₂、ZnO，P₂O₅，LiF，LiCl的两种或多种按照一定的摩尔比混合，加入合适数量和大小的球磨珠，然后加入适量脱水后的有机溶剂，一起放入合适大小的球磨罐中；

步骤2)：将上述球磨罐放置在惰性空气中，然后开始球磨，球磨转速为400-1000rpm，球磨时间为5-20h，其中每转20-55min，球磨机暂停10-20min冷却；

步骤3)：同样在惰性空气中，将步骤2)中球磨好的物料进行减压蒸馏，除去有机溶剂，得到硫化物固体电解质前驱体；

步骤4)：同样在惰性空气中，将步骤3)得到的硫化物固体电解质前驱体进行烧结，通过设置烧结温度和时间，得到所要求的硫化物固体电解质；

步骤5)：待步骤4)烧结后的硫化物固体电解质经过冷却后，通过合适的压片模具压成一定厚度的薄片，待压片成型后便可取出，同时测量薄片厚度；

步骤6)：将步骤5)中测量好厚度的薄片组装成三明治结构，在恒定的温度和压力条件下进行离子电导率测试和电化学窗口测试。

2.根据权利要求1所述一种硫化物固体电解质的制备方法，其特征在于：步骤1)中使用的有机溶剂为THF(四氢呋喃)、DMC(碳酸二甲酯)、ACN(乙腈)、NMF(N-甲基甲酰胺)、EP(乙二醇单丙醚)、EA(乙酸乙酯)、Toluene(甲苯)、N-heptane(正庚烷)、Xylene(二甲苯)或Anisole(苯甲醚)，其中有机溶剂的添加量为球磨物料质量百分数的1-200。

3.根据权利要求1所述的一种硫化物固体电解质的制备方法，其特征在于：步骤1)或步骤2)中所述球磨罐的材质优选为玛瑙、氧化锆、硬质合金、刚玉、不锈钢的一种，球磨料与球磨珠的配比范围为1-3(克)：20-40(个)。

4.根据权利要求1所述的一种硫化物固体电解质的制备方法，其特征在于：步骤3)中减压温度为60-120℃，减压时间为0.5-2h。

5.根据权利要求1所述的一种硫化物固体电解质的制备方法，其特征在于：步骤4)中烧结温度为200-800℃，烧结时间为5-7h。

6.根据权利要求1所述的一种硫化物固体电解质的制备方法，其特征在于：步骤4)中所要求的硫化物固体电解质的结构通式为(100-x)Li₂S·xP₂S₅·yM，其中M优选为GeS₂、ZnO，P₂O₅，LiF，LiCl中的一种或多种，x的范围为0＜x＜35，y的范围为0＜y＜15。

7.根据权利要求1所述的一种硫化物固体电解质的制备方法，其特征在于：步骤2)或步骤3)或步骤4)中所述惰性空气中，氧含量≤10ppm，水含量≤10ppm。

8.根据权利要求1所述的一种硫化物固体电解质的制备方法，其特征在于：步骤5)中所述三明治结构的电极为金属锂、不锈钢片、Au、Ag、Pt、碳片、LiI或掺杂LiI的PEO，压片压力为50-400mPa，测试压力为0-200mPa，测试温度为恒温25℃。