[发明专利]一种廉价、简单的增强界面处等离激元驱动的光还原反应的方法

说明书

本发明提出一种在等离子体金属与氧化石墨烯的复合结构上吸附带正电的分子助催化剂即可增强在等离子体金属与氧化石墨烯界面处的等离子体金属驱动的光还原反应的方法。在本方法中，染料分子助催化剂可以通过π‑π共轭物理吸附氧化石墨烯表面，原料经济便宜，操作过程简便、快捷。该方法已证明可以吸附带正电的分子增强界面处等离激元驱动的对硝基苯硫酚(PNTP)的还原反应。此外，吸附其他带电分子该方法进一步证明可以调控界面处等离子体产生的热载流子驱动的光催化反应。

技术领域

本发明涉及一种廉价、简单的增强等离子体金属与氧化石墨烯界面处等离激元驱动的方法，尤其涉及调控界面处等离激元产生的热载流子驱动的光化学反应，属于催化能源技术领域。

背景技术

太阳能是一种清洁可再生的能源，有效地收集太阳能是解决全球能源危机和环境污染问题的重要方法之一，其中光化学转化是其中的一个有效途径。最初半导体常被用于光化学转化的光催化剂，但是由于半导体的带隙过大并且稳定性低等问题，使得其太阳能利用效率低下。为了提高太阳光的利用率，等离子体金属催化剂成为了解决这一问题的有效方法。在光激发下，等离子体金属可以产生热载流子，即电子-空穴对，产生的热载流子可以驱动许多光化学反应，比如水的分解、无机纳米晶体的转化以及有机物的转化等。但是，由于热载流极易复合，使得其寿命短，所以等离子体金属通常不能高效地参与化学反应。因此，通过有效地促进热载流子分离，可以有望显著地提高光化学反应效率。

据申请人了解，目前常用的促进热载流子分离方法常有通过等离体金属与半导体构建异质结构。但是该方法通常需要等离子体金属与半导体之间能带相匹配，然而精确调节半导体的能带结构并不容易，此外半导体稳定性较低，进一步限制了等离子体金属与半导体的异质结构的有效构建。此外，也已经有人提出在等离激元金属表面修饰硫醇或硫酚分子来调控等离激元驱动的光化学反应。但是该反应由于需要等离子体金属与分子之间形成化学键，极大地限制调控等离子体金属驱动的化学反应的范围。

发明内容

本发明解决的技术问题是：有效低解决等离子体金属激发热载流子的寿命短的问题，有效促进电荷分离。扩大分子助催化剂的选择范围。降低构建合适结构进行电荷分离的原材料的成本，以及简化操作步骤。

本发明提出的技术方案是：一种廉价、简单的增强界面处等离激元驱动的光还原反应的方法，等离子体金属介导光还原的新型方法，在盖玻片表面3-氨丙基三乙氧基硅烷APS改性后，浸泡已经超声后的氧化石墨烯薄片，进行恰当的参数进行溅射，将上述结构先置于对硝基苯硫酚乙醇溶液中浸泡，通过在等离子体金属上通过形成等离子体金属-硫化学键吸附反应物分子，最后将该结构置于带正电的含苯环有机分子溶液中浸泡即可获得一种吸附正电分子助催化剂的氧化石墨烯与等离子体金属的复合催化结构；通过原位拉曼光谱监测对硝基苯硫酚到对巯基偶氮苯的反应，可知在氧化石墨烯表面吸附带正电的含苯环有机分子即可有效且简便地增强等离激元驱动的光还原反应。

优选的，等离子体金属介导光还原的新型方法，在盖玻片表面3-氨丙基三乙氧基硅烷APS改性后，浸泡30s已经超声30min后的氧化石墨烯薄片，进行每次8mA的20s的参数进行10次不间断的溅射，将上述结构先置于对硝基苯硫酚乙醇溶液中浸泡2小时，获得在等离子体金属上通过形成等离子体金属-硫化学键，最后将该结构置于带正电的含苯环有机分子溶液中浸泡30min即可获得一种吸附正电分子助催化剂的氧化石墨烯与等离子体金属的复合催化结构；通过原位拉曼光谱监测对硝基苯硫酚到对巯基偶氮苯的反应，可知在氧化石墨烯表面吸附带正电的含苯环有机分子即可有效且简便地增强等离激元驱动的光还原反应。

优选的，所述的等离子体金属是指金、银、铜、铝、合金，所述合金可以是金、银、铜、铝的相互复合，也可以是金、银、铜、铝与铂、钯的合金。

优选的，所述的复合催化结构是一种使用吸附分子助催化剂的氧化石墨烯与等离子体金属的复合结构。

优选的，所述氧化石墨烯可以有效吸附价廉、带正电的含苯环有机分子可以显著增强氧化石墨烯与等离子体金属界面处等离激元驱动的对硝基苯硫酚的还原反应。