[发明专利]含有碳酸氧镧的催化剂的制备方法和应用

说明书

本发明涉及催化剂领域，具体地，涉及一种含有碳酸氧镧的催化剂的制备方法和应用。该方法包括：(1)将碱液加入至含有水溶性镧盐的溶液中，得到含有沉淀的混合物料；其中，所述碱液为浓度大于15重量％的氢氧化钠；(2)将所述混合物料于常压下维持在室温到100℃的温度下；(3)将步骤(2)维持后的物料进行分离，得到固体物料，然后将所述固体物料进行第一干燥和焙烧，得到所述含有碳酸氧镧的催化剂。该方法采用常规的强碱法共沉淀制备含有碳酸氧镧的催化剂，且不进行水热反应，因此，该方法能够降低制备成本，并应用在甲烷氧化偶联反应中，可表现出满意的催化效果。

技术领域

本发明涉及催化剂领域，具体地，涉及一种含有碳酸氧镧的催化剂的制备方法和应用。

背景技术

煤、石油、天然气等是世界能源和现代化学工业的主要支柱，随着当前石油资源日益枯竭，天然气资源作为重要的替代资源起着越来越重要的作用，当前对于天然气的利用，主要途径是直接燃烧，造成了极大的甲烷资源浪费，目前除了甲烷制备合成气，乙炔以及氢氰酸外，其他的利用途径都处于实验室研究状态，急需进一步推进，促进甲烷的有效转化利用，其中最引人注目的是甲烷氧化偶联至乙烯乙烷路径，因为乙烯是世界上产量最大的化学产品之一，乙烯工业是石油化工产业的核心，乙烯产品占石化产品的75％以上，在国民经济中占有重要的地位。世界上已将乙烯产量作为衡量一个国家石油化工发展水平的重要标志之一。

但甲烷的直接转化制乙烯非常困难，极富挑战性。目前的高温催化剂专利由于其所需反应温度较高，通常大于750℃，同时该反应为放热反应，为工程放大带来了难题，因此，关于甲烷氧化偶联低温下反应的催化剂研究引起了研究者的注意，在中低温的催化剂中，以氧化镧为基础的催化剂体系研究较多，专利申请US20120041246报道了一种纳米线催化剂，该催化剂能够在比较低的温度下活化甲烷，但是该催化剂制备过程需要使用生物模板剂，导致制备过程重复性差，制备工艺复杂，专利申请CN109663587采用水热法制备纳米级氧化镧催化剂，由于采用水热法处理，导致制备工序复杂，工业化放大难度大。

发明内容

本发明的目的是为了克服现有技术的催化剂制备工艺复杂的缺陷，提供一种含有碳酸氧镧的催化剂的制备方法和应用，该方法采用常规的强碱法共沉淀制备含有碳酸氧镧的催化剂，且不进行水热反应，因此，该方法能够降低制备成本，并应用在甲烷氧化偶联反应中，可表现出满意的催化效果。

为了实现上述目的，本发明一方面提供一种含有碳酸氧镧的催化剂的制备方法，该方法包括：

(1)将碱液加入至含有水溶性镧盐的溶液中，得到含有沉淀的混合物料；其中，所述碱液的浓度大于15重量％；

(2)将所述混合物料于常压下维持在室温到100℃的温度下；

(3)将步骤(2)维持后的物料进行分离，得到固体物料，然后将所述固体物料进行干燥和焙烧，得到所述含有碳酸氧镧的催化剂。

本发明另一方面提供如上所述的方法制备的含有碳酸氧镧的催化剂。

本发明再一方面提供一种由甲烷制备碳二烃的方法，该方法包括：按照如上所述的方法制备催化剂，然后在氧气存在下，并且在甲烷氧化偶联反应的条件下，将甲烷与所得催化剂接触反应。

通过上述技术方案，克服了现有工艺催化剂制备工艺复杂的缺陷，本发明主要采用强碱法共沉淀制备固体物料，然后在常压下不高于100℃的温度下原位维持，省去了水热釜进行水热反应的步骤，因此，该方法能够降低制备成本，并应用在甲烷氧化偶联反应中，可表现出满意的催化效果。

具体实施方式

在本文中所披露的范围的端点和任何值都不限于该精确的范围或值，这些范围或值应当理解为包含接近这些范围或值的值。对于数值范围来说，各个范围的端点值之间、各个范围的端点值和单独的点值之间，以及单独的点值之间可以彼此组合而得到一个或多个新的数值范围，这些数值范围应被视为在本文中具体公开。