[发明专利]一种喷雾热聚合制备石墨相氮化碳薄膜电极的方法

说明书

本发明公开一种喷雾热聚合制备石墨相氮化碳薄膜电极的方法，将富含碳氮的前驱体研磨后干燥，并搅拌溶解于去离子水中，得到前驱体溶液；将电极基底放置在加热炉的出口处并进行封口；将前驱溶液注入到雾化器中，开启雾化器并控制雾化速度，将雾化口连接到加热炉的入口处，雾化微液滴经过加热炉热处理，在电极基底上沉积有石墨相氮化碳的薄膜电极；本发明还可通过调整前驱液的浓度以及用量来达到控制薄膜厚度的目的，同时该方法简单方便且具有一定的通用性，可以在不同基底上沉积氮化碳薄膜；本发明制备的石墨相氮化碳可以修饰氮化碳的结构，拓宽光响应范围，降低禁带宽度来达到更好的光学效应。

技术领域

本发明涉及一种石墨相氮化碳薄膜电极的制备方法，属于光电化学和薄膜制备技术领域，具体涉及一种喷雾热聚合制备石墨相氮化碳薄膜电极的方法。

背景技术

石墨相氮化碳是一种三均三嗪结构单元组成的新型有机半导体材料，其禁带宽度约为2.7eV，易于带隙调节，非常适合用于光电催化分解水研究，另外它还具有良好的稳定性，价格低廉等性质，因此成为有前景的候选光阳极材料。

氮化碳的制备一般是通过煅烧富含碳氮的有机物前驱体生成的。例如：专利CN201710617988.X中提及了一种石墨相氮化碳薄膜电极的制备方法，首先使用富含三聚氰胺等前驱体制备出氮化碳，然后将氮化碳溶解在溶剂中再涂覆到基底上；但是该方法制备过程繁琐，制备出的氮化碳薄膜往往存在不均匀且与基底结合不好等问题。

专利CN201910399396.4中也提及了一种石墨相氮化碳薄膜电极的制备方法，该方法时通过将基底与前驱体共同包覆煅烧，导致基底表面会全部沉积上氮化碳薄膜，由于氮化碳的导电能力远远不如基底本身，未留有空白区域的基底与电极夹接触就会降低电子传输的能力。

因此，急需开发一种制备方法简单、可重复性高和制备出的薄膜均匀且留出与电极夹接触的空白区域的电极材料，从而改善其光电性能。

发明内容

针对现有技术存在的缺陷或改进需求，本发明提供一种喷雾干燥和喷雾热聚合联用制备石墨相氮化碳光电极的方法，将雾化的前驱体液源源不断的喷在基底上，使前驱体溶液在低温区经历干燥的过程，然后在高温区的封闭环境经历热聚合反应从而在基底上形成一层均匀的氮化碳薄膜，且可通过控制露出基底的大小来控制氮化碳薄膜的沉积面积。

为实现上述目的，本发明采用以下技术方案：

一种喷雾热聚合制备石墨相氮化碳薄膜电极的方法，具体包括以下步骤：

(1)将富含碳氮的前驱体充分研磨后干燥，将研磨并干燥后的前驱体溶解于去离子水中，得到前驱体溶液；

(2)将电极基底放置于加热炉的出口处并将出口封住；

(3)将步骤(1)的前驱体溶液注入雾化器中，并将雾化口连接到加热炉的入口端；

(4)将超声雾化器开启并控制雾化速度，使前驱体溶液在低温区经历干燥的过程，然后在高温区的封闭环境经历热聚合反应从而在基底上形成一层均匀的氮化碳薄膜，即得石墨相氮化碳薄膜电极。

步骤(1)所述富含碳氮的前驱体为氰胺、双氰胺、三聚氰胺、硫脲、尿素中的一种或多种任意比例混合。

步骤(1)所述搅拌溶解前驱体的时间为5～180min，前驱体溶液浓度为0.1g/L～20g/L。

步骤(2)电极基底包括石英玻璃片、氟掺杂的二氧化锡片(FTO)、掺锡氧化铟片(ITO)或钛片；电极基底放置为1片以上电极基底并列放置或重叠放置。

步骤(4)加热炉加热区进行热处理的温度为550～800℃，雾化速度为0.05L/h～1.0L/h。

步骤(4)雾化过程结束后，继续保温0.5～12h。