[发明专利]一种含缓冲界面层的复合锂金属负极及其制备方法

说明书

本发明公开了一种含缓冲界面层的复合锂金属负极及其制备方法，所述方法包括对三维宿体进行亲锂性改性，获得亲锂性三维宿体；在亲锂性基体表面负载石墨烯类材料的缓冲界面层，获得含缓冲界面层的亲锂性三维宿体；在惰性气氛下，将固态金属锂加热熔融，将含缓冲界面层的亲锂性三维宿体与熔融锂接触，随后冷却凝固，制备含缓冲界面层的复合锂金属负极。本发明提供的制备方法，将抑制锂金属界面副反应及稳定锂金属负极结构有效结合，同时还可以解决固态电解质与锂金属间接触不良问题，提高电池循环性能。

技术领域

本发明属于电化学储能领域，更具体地，涉及一种含缓冲界面层的复合锂金属负极及其制备方法。

背景技术

商用锂离子电池的能量密度已经逼近其理论能量密度极限，进一步提高传统锂离子电池的能量密度存在极大挑战。采用高容量的负极材料，是快速提高电池能量密度的有效途径。其中，锂金属具有极高的理论比容量(3860mAh/g)和最低的氧化还原电位(-3.04V)，是下一代高能量密度电池的理想负极材料。尤其是在固态锂金属电池体系中，锂金属更是不可或缺。但锂金属本身所具有的高活性导致其与电解液或固态电解质(尤其是硫化物电解质)之间存在严重的界面副反应，导致电解液或电解质的损耗和失效、锂枝晶生长、界面阻抗增加，直至电池失效。在液态体系的锂金属电池中，常用的抑制界面副反应的策略包括电解液的成分调控、人工界面的引入等；在固态体系中，引入与锂金属相对稳定的复合固态电解质和引入含氟人工界面是主要的保护策略。值得注意的是，上述策略中，多数是以平板锂金属作为负极。平板锂金属在循环过程中由于缺乏沉积宿体，存在体积变化巨大的特点，极易造成锂金属界面的不稳定以及电极与锂金属间的电失联，以及固态电解质与锂金属负极的分离。

发明内容

针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种含缓冲界面层的复合锂金属负极及其制备方法，由此解决现有的锂金属负极界面不稳定、电极与锂金属间电失联等技术问题。

为实现上述目的，按照本发明的第一方面，提供了一种含缓冲界面层的复合锂金属负极的制备方法，所述方法包括：

S1，对三维宿体进行亲锂性改性，获得亲锂性三维宿体；

S2，在所述亲锂性三维宿体表面负载石墨烯类材料的缓冲界面层，获得含缓冲界面层的亲锂性三维宿体；

S3，在惰性气氛下将固态锂金属加热熔融，并将含缓冲界面层的亲锂性三维宿体与熔融锂接触后冷却凝固，制得含缓冲界面层的复合锂金属负极。

优选地，所述石墨烯类材料包括石墨烯、氧化石墨烯、氧化还原石墨烯、氮杂石墨烯、磷杂石墨烯、硫杂石墨烯中的至少一种。

优选地，采用热处理、电镀、蒸镀、磁控溅射、化学镀、喷涂、水热、涂覆、化学气相沉积中的任一种方式对三维宿体进行亲锂性改性。

优选地，采用电镀、涂覆、喷涂、磁控溅射、化学镀、水热、化学气相沉积中的任一种方式在所述亲锂性三维宿体表面负载石墨烯类材料的缓冲界面层。

优选地，所述三维宿体包括碳材料、金属材料中的至少一种。

优选地，所述碳材料由碳布、碳纤维、碳毡、石墨烯、碳纳米管中的至少一种制备得到，呈片层状、网状或泡沫状；

所述金属材料由铜、镍、不锈钢、钨中的至少一种制备得到，呈片层状、网状或泡沫状。

优选地，所述固态锂金属包括以锂为材料所制备的片材、丝材、棒材或块材中的至少一种；

所述加热熔融温度为190-400℃。

优选地，所述固态锂金属在复合锂金属负极中的质量比例为10％～95％。

按照本发明的第二方面，提供了一种由第一方面所述的方法制备的含缓冲界面层的复合锂金属负极。