[发明专利]一种碳化硅基银纳米催化剂的制备方法及在环氧乙烷合成中的应用有效

专利信息
申请号: 202110879899.9 申请日: 2021-08-02
公开(公告)号: CN113617353B 公开(公告)日: 2023-09-22
发明(设计)人: 郭向云;焦志锋;赵吉晓 申请(专利权)人: 常州大学
主分类号: B01J23/50 分类号: B01J23/50;B01J27/224;B01J35/00;C07D301/10;C07D303/04
代理公司: 常州市英诺创信专利代理事务所(普通合伙) 32258 代理人: 王美华
地址: 213164 江*** 国省代码: 江苏;32
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摘要:
搜索关键词: 一种 碳化硅 纳米 催化剂 制备 方法 环氧乙烷 合成 中的 应用
【权利要求书】:

1.一种碳化硅基银纳米催化剂的制备方法,其特征是:所述的制备方法为:以改性SiC为载体,银盐作为金属前驱体,采用低温液相还原法负载金属银,抽滤、干燥后得到碳化硅基银纳米催化剂;

所用改性SiC载体为经过表面修饰或体相掺杂处理的SiC;

所述的SiC的表面修饰,采用具有含氧空位的氧化物CeO2、ZrO2、或Al2O3或其混合物对SiC表面进行修饰,所述氧化物或混合物的含量为碳化硅质量分数的0.1-20%;

所述的体相掺杂,是在SiC前驱体制备过程中,加入硼源、磷源对SiC进行B、P体相掺杂,其中B/Si或P/Si摩尔比为0.01~1,随后经过碳热还原得到体相B、P掺杂的改性SiC。

2.如权利要求1所述的碳化硅基银纳米催化剂的制备方法,其特征是:所述的氧化物对SiC的修饰方法为采用浸渍法进行制备,将适量SiC粉末加入到前驱体为铈盐、锆盐、铝盐或者混合盐的溶液中搅拌一定时间,随后在110℃干燥12-24h,随后在马弗炉中400~600℃煅烧4~10h即可得到氧化物修饰的SiC。

3.如权利要求1所述的碳化硅基银纳米催化剂的制备方法,其特征是:所述的磷源为磷酸、亚磷酸、磷酸钠、磷酸铵、磷酸氢二铵、磷酸二氢铵、磷酸氢钙、磷酸钙、焦磷酸钙、磷酸二氢钾、磷酸氢二钾、酸式焦磷酸钠、磷酸二氢钠或焦磷酸钠;硼源为硼酸、硼烷、三氯化硼或三氟化硼。

4.如权利要求1所述的碳化硅基银纳米催化剂的制备方法,其特征是:所述的液相还原的步骤为:将一定量银盐溶液和改性SiC载体混合后搅拌0.5~2h,随后在反应液中滴加0.1M赖氨酸溶液继续搅拌0.5~2h,最后依次在反应液中滴加适量0.1M的硼氢化钠溶液和0.1M的盐酸溶液,继续搅拌1~48h。

5.如权利要求4所述的碳化硅基银纳米催化剂的制备方法,其特征是:所述的液相还原过程中,加入银盐溶液的量控制为:银的含量为碳化硅质量分数的0.1~30%,制备得到银纳米颗粒的粒径范围为5~50纳米。

6.一种如权利要求1所述制备方法制得的碳化硅基银纳米催化剂在环氧乙烷合成中的应用,其特征是:将所述催化剂应用于乙烯环氧化制备环氧乙烷的反应中,具体反应条件为:将1~200g的碳化硅基银纳米催化剂装填到固定床反应器上,原料气组成为:乙烯25%~30%,氧气6%~9%,其余为氮气;空速为800~10000h-1,反应压力为0~5MPa,反应温度为150~250℃。

7.如权利要求6所述的碳化硅基银纳米催化剂在环氧乙烷合成中的应用,其特征是:所述环氧乙烷选择性达到80%以上。

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