[发明专利]一种铁/钌氮掺杂多孔碳电催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明涉及电化学析氢技术领域，公开了一种铁/钌氮掺杂多孔碳电催化剂及其制备方法和应用。该方法包括以下步骤：(1)将双氰胺、碳源、铁源和钌源进行第一接触混合，得到第一混合液；(2)将第一混合液与模板剂、氮源掺杂剂进行第二接触混合，得到第二混合液，并将第二混合液进行固液分离，得到第一固体物料；(3)将第一固体物料依次进行第一干燥和煅烧，得到第二固体物料；(4)将第二固体物料与酸溶液进行第三接触混合，模板剂为含量重量比为1：0.5‑2的C₃N₄和纳米二氧化硅的组合。采用本发明提供的方法制备得到的铁/钌氮掺杂多孔碳电催化剂，具有较高的催化活性且稳定性好。

技术领域

本发明涉及电化学析氢技术领域，具体涉及一种铁/钌氮掺杂多孔碳电催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

传统化石燃料的能源危机和碳排放引起的全球气候变暖，促使科研工作者致力于开发清洁、环保和可持续的能源。氢气具有高能量密度(146kJ/g)，储量丰富，可持续性和燃烧后零排放等优点，被公认为是未来最有希望替代化石燃料的能源。

煤气化和蒸汽甲烷重整这两种方法都存在转化效率低，排放大量CO₂和水污染等问题，降低了产品的纯度并加速全球气候变暖。近年来用于制氢的水电解在研究界和工业领域引起了越来越多的关注。

电解水不仅可以大规模生产高纯度氢气，而且具有零碳排放，可持续性和水资源丰富等优点，特别是通过将电能转换为H₂燃料来存储间歇性可再生能源(如太阳能和风能)的理想方法。作为一个简单的双电子反应，电催化析氢(HER)过程的理论热力学电压仅为0V。

然而，由多种元素反应积累的能垒导致反应动力学缓慢，并且在实际应用中通常需要更高的超电势来触发HER过程。因此，需要有效的HER电催化剂来加速反应动力学并改善HER活性。

其中，具有对HER最佳固有催化活性的贵金属铂被认为是水电解中的基准电催化剂。然而，铂的现存量低，成本过高和不稳定性非常大地阻碍了其工业应用。金属钌的价格约为铂的4％，具有类似于铂的氢键强度，约为65kcal/mol，使其在质子交换膜(PEM)和碱性离子交换膜水电解中都有希望成为高效催化剂的材料。

CN108355651A公开了一种钌纳米金属电催化剂及制备方法，该方法将钌酞菁类金属有机化合物与二维碳材料分散混合，得到电催化剂前驱体，并将所述电催化剂前驱体在惰性气氛下高温热解，得到钌纳米金属粒子电催化剂。虽然该方法获得的钌基电催化剂可以大幅度降低催化剂的成本，但其HER催化活性仍不如商用Pt/C催化剂。

因此，需要开发出一种能够制备HER催化活性高且稳定性好的电催化剂的方法，对于电催化剂领域具有重要意义。

发明内容

本发明的目的是为了克服现有技术中钌基电催化剂存在HER催化活性低且稳定性不佳的缺陷。

发明人在研究过程中发现，采用本发明的方法，并配合含量重量比为1：0.5-2的C₃N₄和纳米二氧化硅的模板剂组合，不但能够使得制备得到的铁/钌氮掺杂多孔碳电催化剂具有良好的形貌，而且还能负载有大量的金属元素以形成活性位点，从而能够获得催化活性高且稳定性好的电催化剂，由此，完成了本发明的方案。

因此，为了实现上述目的，本发明第一方面提供一种制备铁/钌氮掺杂多孔碳电催化剂的方法，该方法包括以下步骤：

(1)将双氰胺、碳源、铁源和钌源进行第一接触混合，得到第一混合液；

(2)将所述第一混合液与模板剂、氮源掺杂剂进行第二接触混合，得到第二混合液，并将所述第二混合液进行固液分离，得到第一固体物料；

(3)将所述第一固体物料依次进行第一干燥和煅烧，得到第二固体物料；