[发明专利]一种间氨基苯酚掺杂的一体化石墨相氮化碳光催化剂、制备方法及其应用

说明书

本发明提供了一种间氨基苯酚掺杂的一体化石墨相氮化碳光催化剂、制备方法及其应用，属于光催化剂制备技术领域，本发明以尿素和间氨基苯酚为前驱体，通过简单的一步煅烧法热聚合前驱体得到多孔纳米薄片状石墨相氮化碳；间氨基苯酚的掺杂一方面使得石墨相氮化碳呈现多孔纳米薄片结构，暴露更多催化活性位点；另一方面，提升对可见光的利用率、促进电子空穴对的分离、提高光生载流子的迁移效率，因而获得显著提升的光催化降解和析氢性能。本发明所涉及的原料低廉、合成操作简单安全绿色，在大规模实际生产制备优异光催化性能的一体化石墨相氮化碳方面潜力巨大。

技术领域

本发明属于光催化剂制备技术领域，具体涉及一种间氨基苯酚掺杂的一体化石墨相氮化碳光催化剂、制备方法及其应用。

背景技术

石墨相氮化碳(CN)作为一种全有机半导体光催化剂具有带隙合适、禁带可调、理化性能稳定、原料廉价等优点，在能源生产与储存、环境修复与治理等领域广受关注。然而，单一的CN存在光吸收范围窄、活性位点暴露少、光生电子空穴对复合率高和载流子迁移速率慢等缺陷，这严重限制了CN在光催化领域的应用。尽管有大量方法对CN结构进行了改性包括构建异质结、缺陷和形貌优势等，但一些改性方法复杂、只能通过单一因素提升CN催化活性。因此，有必要打破制约氮化碳材料催化性能发挥的瓶颈，采用简单低成本策略从光吸收、活性位点暴露、光生电子空穴对分离及载流子迁移等多维度提升CN催化性能。

发明内容

本发明的目的在于克服现有技术中存在的技术缺陷，提供了一种简单、低成本的方法制备可见光利用率高、活性位点暴露多、光生电子空穴对分离及迁移效率明显提升的间氨基苯酚掺杂的一体化CN光催化剂，解决单一CN光催化剂对可见光利用率不高、活性位点暴露少、光生电子空穴对复合率高和载流子迁移速率慢等问题。本发明通过少量间氨基苯酚的掺杂能达到同时克服上述缺陷且简单、低成本改性CN光催化剂的目的，该策略目前还未见报道。

本发明采用如下技术方案：

一种间氨基苯酚掺杂的一体化石墨相氮化碳光催化剂的制备方法，具体包括如下步骤：

(1)间氨基苯酚-尿素共融混合物的制备：

将一定量尿素和间氨基苯酚置于坩埚中混合均匀，加热获得澄清溶液后冷却至室温，得到间氨基苯酚-尿素共融混合物；

(2)间氨基苯酚掺杂的一体化石墨相氮化碳光催化剂的制备：

将步骤(1)制得的间氨基苯酚-尿素共融混合物置于马弗炉中，以一定升温速率加热，并保持一段时间；自然冷却至室温，研磨产物获得间氨基苯酚掺杂的一体化石墨相氮化碳光催化剂。

进一步的，步骤(1)中所述间氨基苯酚与尿素的质量比为1g:0.4～2.6mg。

进一步的，步骤(1)中间氨基苯酚-尿素共融混合物的加热温度为 140～160℃。

进一步的，步骤(2)中间氨基苯酚-尿素共融混合物在马弗炉中的升温速率为4～6℃min^-1。

进一步的，步骤(2)中间氨基苯酚-尿素共融混合物在马弗炉中的保持温度为550～650℃。

进一步的，步骤(2)中间氨基苯酚-尿素共融混合物在马弗炉中的保持时间为2～4h。

本发明的另一目的在于提供了一种间氨基苯酚掺杂的一体化CN光催化剂在降解四环素(TC)方面的应用，步骤如下：使用一定瓦数的Xe灯和一定波长的截止滤光片滤除紫外光作为可见光源，探究制备的系列光催化剂降解TC效果。将含有光催化剂的TC混合溶液在黑暗处搅拌一定时间达到吸附-解吸平衡，光照后每隔一段时间取混合物，离心，上清液通过紫外-可见分光光度计在一定波长下分析TC浓度变化。