[发明专利]一种大晶粒UO2

说明书

本发明提供了一种大晶粒UO₂陶瓷燃料及其制备方法和应用，属于核燃料开发技术领域。本发明以添加剂作为晶粒生长助剂，在烧结过程中，添加剂会通过晶格电荷平衡(电荷态)和缺陷结构(间隙原子大小/配位关系)机制进入晶格间隙，从而提高铀的空位浓度，提升晶格扩散速率，促使UO₂晶格重排获得晶粒生长，加速UO₂燃料晶粒生长，快速有效地提高UO₂陶瓷燃料的平均晶粒尺寸(50～180μm)。而且，大晶粒尺寸的获得能够降低晶界比表面积，使UO₂具备低热膨胀系数、较高的高温蠕变性能以及对裂变产物更高的滞留性等特点，从而提高反应堆的经济性和安全性，可作为反应堆的新型核燃料。

技术领域

本发明涉及核燃料开发技术领域，尤其涉及一种大晶粒UO₂陶瓷燃料及其制备方法和应用。

背景技术

UO₂陶瓷燃料作为目前商用核反应堆应用最为广泛的核燃料，具有高熔点、热稳定性优异、与冷却剂和包壳接触材料相容性良好、辐照稳定性高以及化学组合元素氧的热中子俘获截面低等显著优点。但是，与此同时UO₂陶瓷燃料仍存在诸如热导率低、辐照过程肿胀抑制燃耗加深等方面的欠缺。燃耗深度是一直制约核燃料利用效率和成本的关键因素，也是核燃料商业应用过程最为关注的要点。为此，服役过程燃料芯块燃耗的加深成为提升商用压水堆经济性的重要手段。

大晶粒UO₂具备了传统UO₂的基础物理化学特性(高熔点、高化学稳定性等)，其本质是燃料芯相较传统烧结模式下得到平均晶粒尺寸更大的成果。

晶界和贯通的孔隙是裂变气体的主要扩散通道，晶间气泡亦是芯块辐照过程肿胀的重要来源。在同等致密化程度下，晶粒尺寸的增大可以有效降低晶界的比表面积，同时将大大提高孔隙分布于晶粒内部的概率。此项特征表明，相对于分散在晶界处的孔隙，裂变气体储纳在晶粒内部孔隙的概率亦将大大增高，对于提升裂变气体包容能力大有裨益。因此，裂变气体从晶粒内部扩散至晶界或气体通道的路程也相应增大，从而也将极大概率降低裂变气体的释放率；另一方面，增大晶粒尺寸也可以有效降低辐照过程中芯块的肿胀量。在正常服役过程中，燃料芯块内部承受极高的温度，其热膨胀量是芯块肿胀变形的重要来源。研究表明，晶界是限制UO₂导热性能的一个重要因素，晶界的存在会一定程度地降低UO₂的热导率；同时，晶粒尺寸的增大也可以在一定程度降低燃料芯块的热膨胀系数，并且大晶粒UO₂在高温下蠕变性能亦将远高于晶粒尺寸更小的UO₂燃料芯块。

总结而言，大晶粒UO₂有助于改善燃料芯块的裂变气体包容能力和降低裂变气体释放率，在一定程度上可以缓解因温度过高导致燃料芯块与包壳之间的相互作用，从而抵抗服役期间的机械磨损维持芯块完整性，可有效防止芯块开裂及包壳破损等事故发生，对改善燃料芯块的经济性以及提高服役过程中燃料芯块的安全性具有独特优势。因此，进一步增大UO₂的晶粒尺寸具有重要的意义。

发明内容

本发明的目的在于提供一种大晶粒UO₂陶瓷燃料及其制备方法和应用，所制备的大晶粒UO₂陶瓷燃料的平均晶粒尺寸为50～180μm。

为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案：

本发明提供了一种大晶粒UO₂陶瓷燃料的制备方法，包括以下步骤：

将UO₂粉、添加剂和润滑剂进行球磨混合，得到混合粉体；

将所述混合粉体进行烧结，得到大晶粒UO₂陶瓷燃料；

所述添加剂包括金属氧化物和/或金属单质；所述金属氧化物包括氧化锰、氧化钛、氧化铌、氧化铬和氧化钒中的一种或几种；所述金属单质包括铌、铬、锰和钒中的一种或几种；