[发明专利]氟化挥发技术分离铀和镎的方法

说明书

本发明提供了一种氟化挥发技术分离铀和镎的方法，包括以下步骤：①去除反应器中的空气和水，反应器装有混合物A或者混合物B；混合物A包括含铀和含镎元素的物质，混合物B包括含铀元素的物质、含镎元素的物质以及熔盐；含铀元素的物质包含铀单质和/或铀的化合物；含镎元素的物质为镎单质和/或镎的化合物；②回收含铀元素的反应产物；③将回收铀元素后的剩余产物冷却至350‑600℃，通入氟气和惰性气体的混合气体，回收含镎元素的反应产物；步骤②中反应温度高于步骤③的温度。本发明的方法具有反应速度快，铀和镎的转化率大，铀和镎的分离效率高；副反应少，分离选择性好，易于连续化优点。

技术领域

本发明涉及一种氟化挥发分离铀和镎的方法。

背景技术

核能作为一种高效、清洁、经济的能源，在满足人类能源长期需求以及应对环境温室效应方面起着重要作用，而核能发电是核能和平利用的最重要方面。随着动力堆的发展和人们对²³⁷Np这种毒性强、寿命长的次锕系元素的深刻认识，²³⁷Np在铀产品中含量限制备受关注。由于铀转化工艺的操作环境没有特殊防护条件，因此需严格控制后处理铀产品中²³⁷Np的含量。另一方面，²³⁷Np的热辐照产品²³⁸Pu是重要的α放射源，以²³⁸Pu制备的同位素电池比功率比较高，使用寿命长，是开展空间活动所需的放射性同位素电源和热源的理想燃，在宇航事业和医疗卫生行业具有十分重要的应用价值。

目前，商业后处理厂均采用水法Purex流程进行乏燃料后处理。但镎与铀钚不同，在Purex流程中很难将镎定量赶入某一物流。镎化学形态复杂，不同价态镎的萃取行为不同，之间又存在复杂的相互转化的化学反应。因此镎在Purex流程中的走向分散，镎的分离和回收存在诸多困难。总之，以Purex流程为代表的水法后处理仍然是主要的方法，Purex流程的工业化运行已经积累了丰富的经验，为核能的发展做出了重要贡献。然而该方法流程长且复杂，经济性不佳，不宜处理高燃耗，冷却时间短的乏燃料。

中国专利文献CN201210548013.3公开了一种使用TEVA-UTEVA萃取色层柱分离铀产品中镎的方法，虽然其能够将铀和镎分离，但是，该萃取法的操作复杂，对萃取剂具有较高的要求，无法做到连续化生产。

乏燃料后处理的另一重要技术干法后处理技术，较水法后处理技术具有耐辐照、低临界风险、防扩散、放射性废物少、更适宜处理高燃耗、短冷却期的各种形式的辐照燃料等优点。目前现有技术中还没有采用干法后处理技术分离铀和镎的先例。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是为了克服现有技术中的分离铀和镎的操作复杂，对萃取剂要求高，无法做到连续化的缺陷，而提供了氟化挥发技术分离铀和镎的方法，实现了铀和镎的高效分离。本发明的方法具有反应速度快，铀和镎的转化率大，铀和镎的分离效率高；副反应少，分离选择性好；易于连续化优点。

本申请的发明人在研究初期发现使用氟化挥发法分离铀和镎时，得到的铀产品中镎含量较高，无法严格控制铀产品中的镎含量。

经发明人不断地探索及实验，创造性劳动发现，采用特定的加热方式，先回收含铀元素的反应产物，再回收含镎元素的反应产物，可以有效解决本发明的技术问题。本发明的技术难点主要体现如下：

当反应温度较高，并且选用的氟化剂较为活泼时，与氟化剂反应的铀和镎都会进行氟化挥发反应，进而无法实现铀和镎的分离；而当反应温度低于750℃时，实验所用的多数氟化剂(除氟气外)都不与镎反应，进而无法回收镎。各种氟化剂的氧化性不同，并且在不同温度下，氟化剂与镎、铀反应性不同且难以预期。因此，分离铀和镎的难点以及关键在于选取合适的氟化剂及氟化温度。

本发明通过下述技术方案来解决上述技术问题：

本发明提供一种氟化挥发技术分离铀和镎的方法，所述氟化挥发技术分离铀和镎的方法包括以下步骤：