[发明专利]基于尖晶石结构的高熵陶瓷材料及其制备方法和应用

说明书

本发明提供了一种基于尖晶石结构的高熵陶瓷材料及其制备方法和应用，将高熵陶瓷化合物的原料与络合剂混合，在弱碱性条件下，通过溶胶凝胶法得到前驱体，随后通过高温煅烧生成纳米级别的MnCo_x(Ca_yCr_yFe_yNi_yZn_y)O₄高熵陶瓷粉末，且x和y满足x+5y＝2。将煅烧的高熵陶瓷粉体涂覆在制备好的半电池上，得到新型的质子导体固体氧化物燃料电池。本发明的方法能够得到的纳米级别新型的高熵陶瓷粉体，其比表面积大、催化活性好；工艺方法可重复性好，成本低，易于工业化，产品可用于组装电池反应堆，将气体燃料高效转换为电能，且具有良好的电化学稳定性，在能源高效转化的过程中，仍可实现热电联产。

技术领域

本发明涉及高熵陶瓷材料技术领域，尤其涉及一种基于尖晶石结构的高熵陶瓷材料及其制备方法和应用。

背景技术

在过去的几十年中，科研人员已经提出了许多用于H-SOFC(质子导体基固体氧化物燃料电池)的阴极材料，并且大多数阴极材料都是基于钙钛矿或钙钛矿相关的结构。这其中的一部分阴极材料对于质子导体固体氧化物燃料电池而言可以表现出良好的性能。与此同时，和钙钛矿阴极相比，尖晶石氧化物作为固体氧化物燃料电池(SOFC)的阴极的研究，受到的关注并不多，但它们已被广泛用作SOFC相接的涂层。

近年来，一些尖晶石氧化物作为阳离子导体固体氧化物燃料电池的阴极，可以得到良好的电化学性能。这些研究结果表明，尖晶石氧化物在中间温度下对氧还原反应(ORR)表现出良好的催化活性，为SOFCs阴极材料的设计提供了另一种选择。但据我们所知，尚未有将尖晶石氧化物用于H-SOFC中的研究，因此尖晶石氧化物作为H-SOFCs阴极的适用性仍是一个未知数。此外，近年来已经提出的高熵陶瓷，由于它们表现出的优良特性，以及可以稳定氧化物中的等摩尔混合物，使得高熵陶瓷氧化物被投入了许多实际应用中，均获得了良好性能。高熵陶瓷通常指将五种及以上的金属氧化物等摩尔比固溶到一起形成的单项固溶体，由于多元组协同带来的新奇的“高熵效应”，赋予了材料丰富的性能调节空间。

许多科研人员已经提出将高熵的钙钛矿氧化物用作传统氧离子导体固体氧化燃料电池(O-SOFC)的阴极，但将高熵氧化物应用于质子导体SOFC的研究才刚刚开始，关于这方面的报道非常稀少，因此在结构-特性关系中的许多科学问题尚不清楚。另外，在现有的研究中没有将高熵陶瓷材料用作质子导体固体氧化物燃料电池的阴极。因此，将高熵陶瓷阴极应用于质子导体固体氧化物燃料电池的探索具有重要的实际意义。

有鉴于此，有必要设计一种改进的基于尖晶石结构的高熵陶瓷材料及其制备方法和应用，以解决上述问题。

发明内容

为了克服上述现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种基于尖晶石结构的高熵陶瓷材料及其制备方法和应用，通过溶胶凝胶法得到纳米级高比表面积的MnCo_x(Ca_yCr_yFe_yNi_yZn_y)O₄材料，将其应用于质子导体固体氧化物燃料电池，具有良好的电能转换效率和电化学稳定性。

为实现上述发明目的，本发明提供了一种基于尖晶石结构的高熵陶瓷材料，该高熵陶瓷材料的分子式为MnCo_x(Ca_yCr_yFe_yNi_yZn_y)O₄，其中，x+5y＝2。

作为本发明的进一步改进，x为1.7～1.9。

一种以上所述的基于尖晶石结构的高熵陶瓷材料的制备方法，包括以下步骤：