[发明专利]一种高导热碳素纤维复合材料及其制备方法

说明书

本发明涉及功能复合材料领域，具体为一种高导热碳素纤维复合材料及其制备方法。以碳素纤维作为高取向热输运网络的主要构筑单元，以具有自组装特性且与碳素纤维具有相似晶格结构的氧化石墨烯作为桥联剂，通过冰模板法或水热还原组装构筑碳素纤维与氧化石墨烯三维互联、且在某一特定方向高度取向排列的自支撑网络结构，与聚合物基体复合后制备得到具有高导热特性的复合材料。本发明制备的高取向碳素纤维自支撑结构以氧化石墨烯作为桥联剂，无传统聚合物粘结剂的包裹，碳素纤维通过氧化石墨烯在相互之间形成有效连接，共同构成协同取向三维导热增强网络结构，在低填充量下显著提升了复合材料的导热性能。

技术领域

本发明涉及功能复合材料领域，具体为一种高导热碳素纤维复合材料及其制备方法。

背景技术

随着电子设备不断朝着小型化、集成化、高功率密度化发展，散热问题越来越成为制约电子设备性能、安全可靠性和使用寿命的关键因素和技术瓶颈。据报道，集成电路的芯片温度每上升18度，芯片的使用可靠性就下降2～3倍。因此，开发具有优异导热性能的复合材料对于电子领域的高效传热散热具有重大意义。

当前导热复合材料的研究热点是将具有很高理论热导率的纳米碳材料诸如石墨烯和碳纳米管等与聚合物复合，以此期望获得低填充量下复合材料导热性能的显著提升。譬如，发明专利《冻干法制备高取向氧化石墨烯基高导热复合树脂的工艺》(公开号CN112708169A)将石墨烯与氧化铝或氮化硼等导热颗粒进行混合、烘干、凝胶化后，通过冷冻干燥及高温退火工艺获得具有垂直取向结构的导热材料，但由于其必然高的空隙率使得热导率提升不明显，同时由于采用氧化铝或氮化硼填充石墨烯孔隙，一方面会显著制约石墨烯的高取向度，同时制品刚性过大(可压缩性能差)，不适用于柔性热界面材料领域的应用。发明专利《三维结构氮化硼-氧化石墨烯杂化材料、其制备方法及作为填料在导热复合材料的用途》(公开号CN109762204B)提出了将石墨烯与氮化硼混杂、经过冷冻干燥制备三维热输运网络并进而灌注树脂构筑复合材料的方法，可用于热界面材料。值得指出的是，这种热输运网络尽管具有取向结构有利于热量传输，但网络骨架是由石墨烯与氮化硼纳米片构筑而成，其间存在大量的物理搭接缺陷，会产生显著的声子散热与高的界面热阻，会显著影响热量的传输以及复合材料的热导率。因此如何构筑连续完整的导热通路对于复合材料热导率的提升尤为重要。发明专利《一种导热填料三维骨架的制备方法、三维骨架及高分子复合材料》(公开号CN112442340A)将石墨烯与导热填料(氮化硼、石墨、碳纤维、金属颗粒等)与发泡剂(表面活性剂)等进行混合，利用发泡剂的密封以及还原作用，获得具有三维孔隙结构的热输运骨架，并经树脂浸渍获得导热复合材料。但其是利用发泡剂的物理致孔作用获得均匀的球形孔隙结构，导热组元呈无规均匀取向结构，无法获得高定向的热输运特性，使得复合材料在热传输方面的性能提升不显著。此外，石墨烯和碳纳米管的实际热导率往往受限于其在剥离等制备过程中产生的大量缺陷，由此导致的石墨烯片层(碳纳米管)之间及石墨烯与基体之间强烈的声子散射极大地限制了相应复合材料热导率的提升。