[发明专利]一种高性能聚合物复合固体电解质的制备方法及应用

说明书

本发明涉及固体电解质技术领域，公开了一种高性能聚合物复合固体电解质的制备方法及应用，包括如下步骤：（1）将尿素进行三步高温有氧烧结，得到多孔g‑C₃N₄纳米片；（2）将含有乙烯基的聚合物固体电解质溶解于有机溶剂中形成混合溶液，然后依次加入锂盐、光引发剂、交联剂后搅拌，再加入步骤（1）中的多孔g‑C₃N₄纳米片和草酸锂盐后搅拌；将所得浆液在惰性气体气氛下进行紫外光交联，得到聚合物复合固体电解质。本发明采用简单的紫外光交联法制备得到大尺寸、高电导和高安全聚合物复合固体电解质，降低结晶度和界面电阻，提高离子导电率和力学性能；适用于高电流密度和容量的电池，提高稳定性、安全性和循环寿命。

技术领域

本发明涉及固体电解质技术领域，更具体地说，本发明是一种高性能聚合物复合固体电解质的制备方法及应用。

背景技术

聚合物固体电解质(SPEs)作为一种固体电解质，具有良好的抗金属锂电化学稳定性、较宽的电化学窗口和高机械强度。与液体电解质相比，SPEs还具有能量密度高、不泄漏、阻燃和几何形状灵活等优点。因此，为开发高安全和高能量密度的全固态锂二次电池，采用SPEs代替液体电解质是非常有前途的技术途径。

但是，聚合物固体电解质仍存在一定的技术缺陷，例如结晶度高、常温离子电导率低、电化学窗口窄等，目前研究采用各种方法来降低聚合物固体电解质的结晶度以提高离子导电性，例如合成具有低玻璃化转变温度的新型聚合物固体电解质、结构交联化和引入有机增塑剂或无机填料等。结构交联化被认为是提高聚合物固体电解质导电性和力学性能最可靠的方法，其中，利用紫外光交联法进行结构交联是最简单、成本最低的方法。采用该方法在室温下就能够得到大尺寸固体电解质膜，但所得的固体电解质膜和电极间的界面电阻较高，需要进一步改善界面接触，提高电池性能和循环寿命。

公开号为CN111710817A的中国发明专利公开了固态电池及其制备方法和应用，将第一聚合物单体、第二聚合物单体、光引发剂和锂盐混合制备得到电解质浆料，并在热处理后的复合正极表面上紫外光照进行固化，以便在经热处理的复合正极表面形成固体电解质隔膜。其不足之处在于制得的聚合物固体电解质材质基质单一，其电导率较低，无法满足高电流密度下的充放电，在大容量全固体电池中的应用受限，且具有一定的可燃性，固体电池在实际应用中的安全性低。

发明内容

本发明的目的在于提供了一种高性能聚合物复合固体电解质的制备方法及应用，采用简单的紫外光交联法制备了大尺寸、高电导和高安全聚合物复合固体电解质，并且克服了界面电阻高的弊端，提高电池的循环寿命。

本发明的目的通过以下技术方案予以实现。

第一方面，本发明提供了一种高性能聚合物复合固体电解质的制备方法，包括如下步骤：

(1)将尿素进行三步高温有氧烧结，第一次烧结的温度为550-600℃，速度为1-3℃/min；冷却至室温后，第二次烧结的温度为600-650℃，速度为3-6℃/min；再次冷却至室温后，第三次烧结的温度为600-650℃，速度为3-6℃/min；冷却取出并球磨后，得到多孔g-C₃N₄纳米片；(2)将含有乙烯基的聚合物固体电解质溶解于有机溶剂中形成混合溶液，然后依次加入锂盐、光引发剂、交联剂后搅拌，再加入步骤(1)中的多孔g-C₃N₄纳米片和草酸锂盐后搅拌；将所得浆液在惰性气体气氛下进行紫外光交联，得到聚合物复合固体电解质。