[发明专利]一种用于光催化还原二氧化碳生成乙烯的催化剂及其制备方法

说明书

本发明属于催化材料及其制备技术领域，具体涉及一种用于光催化还原二氧化碳生成乙烯的催化剂及其制备方法，催化剂由原子级分散的Cu负载在CeO₂‑TiO₂异质结构表面上组成；其制备方法是利用MIL‑125‑NH₂浸渍吸附适量的Ce³⁺和Cu²⁺，在一定温度的空气中热解形成。在本发明催化剂中，TiO₂在光激发下产生电子‑空穴对，CeO₂‑TiO₂异质结构提高了光生电子‑空穴对的分离效率，催化剂表面的Cu和Ce多重活性位有利于CO中间体的形成和稳定，促进COCO二聚体的形成，从而显著提升光催化还原CO₂生成C₂H₄的效率和选择性。该催化剂的制备方法简单易行，在催化转化温室气体CO₂制备高附加值化学品以及高效利用太阳能等方面具有广阔的应用前景。

技术领域

本发明属于催化材料及其制备技术领域，具体涉及一种用于光催化还原二氧化碳生成乙烯的催化剂及其制备方法。

背景技术

随着人类社会工业化不断发展，化石燃料的过度使用排放出大量二氧化碳(CO₂)气体，造成温室效应，导致全球气温迅速攀升。为应对气候变化，世界各国以全球协约的方式减排温室气体，我国也提出“二氧化碳排放力争于2030年前达到峰值，努力争取2060年前实现碳中和”的重要目标。通过光催化技术进行“人工光合作用”，可以利用太阳能将CO₂转化为燃料或工业原料，是降低大气中CO₂浓度、助力实现“碳中和”目标的一条理想途径。由于CO₂分子极其稳定、光催化过程多电子还原效率较低、C-C耦合的动力学较慢，很难生成多碳(C₂₊)化合物。因此，目前报道的光催化还原CO₂的产物主要是C₁化合物，如CO、CH₄、CH₃OH、HCOOH，等等。乙烯(C₂H₄)是一种重要的化工原料，如何实现光催化还原CO₂高选择性的生成C₂H₄是该领域内的重大挑战。

尽管一些铜基催化剂被报道在电化学还原CO₂中可以将CO₂转化为乙烯，但是在光催化反应体系中即使存在Cu催化中心，将CO₂转化成乙烯仍存在极大的困难。这是因为在光催化过程中，电子转移效率较低，C-C键形成的动力学较为缓慢；催化剂表面吸附的CO或其它C₁中间体在转化成乙烯之前更易于从催化剂表面脱附。因此，如何合理设计光催化剂，实现光生电子的快速转移，同时延长C₁中间体在催化位点上的停留时间，是提高光催化还原CO₂生成乙烯的关键问题。

发明内容

针对背景技术中提到的问题，本发明的目的在于提供一种用于光催化还原二氧化碳生成乙烯的催化剂及其制备方法，该催化剂由原子级分散的Cu负载于CeO₂-TiO₂异质结构表面上所构成，可在模拟太阳光下高选择性地将CO₂还原转化成乙烯。

为实现上述技术目的，达到上述技术效果，本发明是通过以下技术方案实现：

一种用于光催化还原二氧化碳生成乙烯的催化剂，该催化剂是由原子级分散的Cu负载于CeO₂-TiO₂异质结构表面构成，其中CeO₂-TiO₂异质结构的载体由纳米CeO₂负载于多孔TiO₂表面组成。

进一步地，如上所述用于光催化还原二氧化碳生成乙烯的催化剂，所述催化剂中Cu元素的质量分数为0.1-1wt％。