[发明专利]一种大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的制备方法，其特征在于，所述大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的化学结构式为M_1-xAlSiN₃:xR；

M选自Ca、Sr、Ba中的至少一种；

R选自La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu中的至少一种，其中Eu为必需元素；

式中，0.001≤x≤1；

所述制备方法包括以下步骤：

（1）物料混合：根据所述化学结构式中各元素的化学计量比称取Sr₃N₂，Ca₃N₂，Si₃N₄，EuF₃，AlN并混合、过筛得到第一混合物料；

（2）一次烧结：将所述第一混合物料装入钼制烧结容器内，将所述钼制烧结容器置于以石墨为加热体的烧结炉内，进行分段烧结：

真空烧结：以升温速率5℃/min，将温度升高至500℃；

气氛烧结：向烧结炉内充入惰性气体，所述惰性气体的压力为0.2-5MPa，以升温速率5℃/min升温至1400-1700℃，保温4-8小时，随后降温、降压至常温、常压，过筛，得到第一烧结物料；

（3）将所述第一烧结物料与助溶剂混合均匀得到第二混合物料，所述助溶剂为NH₄Cl,NH₄F,AlF₃,LiF中的一种或两种，所述助溶剂的重量为所述第一烧结物料的0.2-5.0%;

（4）二次烧结：将所述第二混合物料装入钨制烧结容器内，将所述钨制烧结容器置于以石墨为加热体的烧结炉内，进行分段烧结：

真空烧结：以升温速率5℃/min，将温度升高至500℃；

气氛烧结：向烧结炉内充入惰性气体，所述惰性气体的压力为1.5-5.0MPa，以升温速率3℃/min升温至1850-1950℃，保温6-12小时，随后降温、降压至常温、常压，过筛，得到第二烧结物料；

（5）后处理：将所述第二烧结物料按照第二烧结物料：研磨介质：水质量比为1：4：2的比例进行球磨分散、洗涤、干燥后得到氮化物红色荧光粉。

2.如权利要求1所述的大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤（2）中，所述钼制烧结容器的容积为250毫升，所述第一混合物料的装填量为200克。

3.如权利要求1所述的大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的制备方法，其特征在于，所述惰性气体为氮气或氩气。

4.如权利要求1所述的大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤（5）中，所述研磨介质为玻璃球、氧化铝球、玛瑙球中的任意一种，所述研磨介质的直径为3mm-15mm，所述球磨分散时间为20-150min。

5.如权利要求1所述的大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤（5）中，所述球磨分散后还包括以下步骤：将球磨分散的第二烧结物料用去离子水洗涤，然后加入5-20%的盐酸或硝酸浸泡100-150min，再次用去离子水洗涤，然后在无水乙醇中浸泡20-100min，随后于120-160℃下干燥480min以上。

6.如权利要求1所述的大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤（1）中，所述物料混合在手套箱中惰性气体保护下进行，所述惰性气体为氮气或氩气。

7.如权利要求1所述的大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤（1）中还包括以下步骤：将混合的各原料在高速破碎机中混合5min，随后过150目筛，随后使用高速破碎机混合两次，得到第一混合物料。

8.如权利要求1所述的大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤（2）中，所述过筛为过200目筛，所述过筛前还包括在手套箱中惰性气体保护下对物料进行破碎。

9.一种权利要求1-8中任一项所述制备方法制备的大颗粒高亮度氮化物红色荧光粉在大功率LED中的应用。