[发明专利]循环式间歇推移法催化裂解碳氢化合物制备的碳纳米管、装置及方法

权利要求书

1.循环式间歇推移法催化裂解碳氢化合物装置，其特征在于：

包括由送料手套箱(5)、管式炉(8)、收料手套箱(6)依次密封连接形成的推移发生单元；

所述推移发生单元内部传递有盛装催化剂的载具；

所述管式炉(8)内设有1～4的裂解炉管(7)，裂解炉管(7)包括位于管式炉(8)内的裂解生长段；

所述裂解炉管(7)延伸出管式炉(8)一端形成的预活化段(701)，延伸出管式炉(8)另一端形成的移出段(702)，载具在裂解炉管(7)内从预活化段(701)向移出段(702)间歇推移，预活化段(701)和移出段(702)外部均设有冷却水循环套；

所述移出段(702)连接有碳源气体进气管，预活化段(701)连接有废气管；

所述预活化段(701)与送料手套箱(5)密封连接，移出段(702)与收料手套箱(6)密封连接；

所述的循环推移发生器包括至少两个首尾密封连接的推移发生单元，其中，收料手套箱(6)分别与下一推移发生单元的送料手套箱(5)密封连接。

2.根据权利要求1所述的循环式间歇推移法催化裂解碳氢化合物装置，其特征在于：所述的收料手套箱(6)密封连接有出料手套箱(2，出料手套箱(2)设置有出料过渡舱(1))，送料手套箱(5)设有用于添加催化剂的进料过渡舱(9)；

所述出料手套箱(2)通过连接过渡舱(3)与收料手套箱(6)连接，收料手套箱(6)通过传递过渡舱(4)与下一推移发生单元的送料手套箱(5)密封连接；

所述连接过渡舱(3)两端，传递过渡舱(4)两端，以及出料过渡舱(1)与出料手套箱(2)的连接端，和进料过渡舱(9)与送料手套箱(5)的连接端分别设有一门板组件。

3.采用权利要求1～2任一项所述循环式间歇推移法催化裂解碳氢化合物装置来制备碳纳米管的方法，其特征在于，包括以下步骤：

A、催化剂装填、推送及预热活化：将催化剂按一定重量加装在载具内，按一定时间间隔，从预活化段(701)端间歇性将载具推送进炉管内，载具推送方向与碳源气体进给方向相反，预活化段(701)的内部温度控制在500～600℃；

B、催化裂解：将步骤A中预活化后的碳纳米管催化剂载具继续推送进入裂解炉管(7)的裂解生长段，碳源气体由碳源气体进气管通入，碳源气体与裂解炉管(7)中的碳纳米管催化剂反应后，再经由废气管排出，碳源气体与载具内的催化剂接触，碳氢键裂解，碳原子以碳纳米管催化剂活性金属晶核为核沉积生长成碳纳米管，裂解过程中产生的裂解废气进入预活化段(701)预热催化剂；

C、碳纳米管收集和载具循环：载具内生成的碳纳米管同载具一起推移出裂解炉管(7)进入收料手套箱(6)，将载具内的碳纳米管移除装袋后，碳纳米管装袋到一定量时进入出料手套箱(2)，移除出料手套箱(2)得到碳纳米管。

4.根据权利要求3所述的制备碳纳米管的方法，其特征在于：所述的制备碳纳米管的方法可以实现根据不同碳纳米管催化剂或不同碳源气体，调节催化剂载具推送时间及裂解温度，制备不同规格碳纳米管。

5.根据权利要求4所述的制备碳纳米管的方法，其特征在于：所述的步骤A中的碳纳米管催化剂为镍基催化剂、铁基催化剂或钴基催化剂中的至少一种。

6.根据权利要求5所述的制备碳纳米管的方法，其特征在于：所述的载具推送间隔时间为2～12min，所述碳源气体为甲烷、丙烯或乙烯中的至少一种，所述碳源气体的流量为1～8m³/h，所述载具内加装的碳纳米管催化剂的进料量为1～15g。

7.根据权利要求6所述的制备碳纳米管的方法，其特征在于：所述的碳纳米管催化剂为镍基催化剂，载具推移间隔时间为6min，管式炉(8)沿炉管长度方向设有多个加热温区，管式炉(8)两端的温区为810℃，中间温区为790℃，碳源气体为甲烷，管式炉(8)内三个裂解炉管(7)成品字分布或为两个裂解炉管(7)，碳源气体流量则为4.5m³/h，所述载具加装的碳纳米管催化剂的进料量为10g/具，最终得到直径为30～50nm的中空纤维状的碳纳米管。