[发明专利]一种微波热化学甲烷制合成气的方法与应用有效

专利信息
申请号: 202111183229.X 申请日: 2021-10-11
公开(公告)号: CN113772627B 公开(公告)日: 2023-06-13
发明(设计)人: 毛岩鹏;张苗苗;高一博;王文龙;宋占龙;赵希强;孙静 申请(专利权)人: 山东大学
主分类号: C01B3/38 分类号: C01B3/38;H05B6/80
代理公司: 济南圣达知识产权代理有限公司 37221 代理人: 宋海海
地址: 250061 山东*** 国省代码: 山东;37
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摘要:
搜索关键词: 一种 微波 热化学 甲烷 合成气 方法 应用
【权利要求书】:

1.一种微波热化学甲烷制合成气的方法,其特征是,向反应器中通入甲烷还原气,采用微波发生装置对氧载体进行热还原,同时甲烷被氧化生成合成气;随后氧载体在微波发生装置或电阻炉中氧化再生;所述的氧载体为镧系钙钛矿金属氧化物;

镧系钙钛矿金属氧化物氧载体通过共沉淀方法制备;

所述共沉淀方法包括:将等摩尔比的硝酸镧和过渡金属硝酸盐溶解于去离子水中搅拌混合均匀后,用氨水调节pH为8-11,得到沉淀母液;将得到的沉淀母液离心后的固体进行干燥、研磨、焙烧,得到钙钛矿氧载体;

所述镧系钙钛矿金属氧化物为LaFeO3或LaMnO3

所述的微波热化学甲烷制合成气的制备步骤为:

(1)将镧系钙钛矿金属氧化物载氧体放置于反应器中,并将反应器置于微波发生装置中,打开流量控制器;

(2)利用惰性气体吹扫反应系统;

(3)打开甲烷高压气瓶,吹扫反应系统;

(4)设置微波发生装置功率为500-800W,加热时间为3-10min,开始运行微波发生装置,金属氧化物进行反应,甲烷氧化反应产物通过管路进入色谱仪进行检测;

(5)待甲烷氧化反应结束后,关闭甲烷载气和流量控制器,利用载气吹扫反应系统;打开二氧化碳载气,吹扫反应系统;

(6)设置微波功率为100-800W,加热时间为3-10min,开始运行微波发生装置进行二氧化碳分解反应,反应产物通过管路进入色谱仪进行检测。

2.如权利要求1所述的一种微波热化学甲烷制合成气的方法,其特征是,热还原过程反应器中通入甲烷与惰性气体的混合气,甲烷与惰性气体的混合气中的甲烷的体积含量为1%~100%。

3.如权利要求1所述的一种微波热化学甲烷制合成气的方法,其特征是,氧化再生过程反应器中通入水蒸气与惰性气体的混合气、水蒸气、二氧化碳与惰性气体的混合气或氧气与惰性气体的混合气。

4.如权利要求3所述的一种微波热化学甲烷制合成气的方法,其特征是,水蒸气与惰性气体的混合气中水蒸气的体积含量为1%~100%;或,二氧化碳与惰性气体的混合气中二氧化碳的体积含量为1%~100%;或,氧气与惰性气体的混合气中氧气的体积含量为1%~100%。

5.如权利要求1所述的一种微波热化学甲烷制合成气的方法,其特征是,干燥的温度为60~120℃,时间为8~24h;或,焙烧温度为500~1300℃,时间为1~6h。

6.如权利要求1所述的一种微波热化学甲烷制合成气的方法,其特征是,所述微波发生装置包括:高压气瓶的出口与混气罐的进口连通;反应器置于微波发生装置的反应腔内;所述反应器内放置催化剂;所述混气罐的出口和反应器的进口连通,所述反应器的出口经管道与色谱仪连通。

7.如权利要求6所述的一种微波热化学甲烷制合成气的方法,其特征是,混气罐与高压气瓶的连通管道上设置有流量控制器。

8.如权利要求6所述的一种微波热化学甲烷制合成气的方法,其特征是,所述高压气瓶分别为氩气高压气瓶、甲烷高压气瓶、二氧化碳高压气瓶。

9.如权利要求1所述的一种微波热化学甲烷制合成气的方法,其特征是:步骤(4)中,功率为500W,加热时间为5min。

10.如权利要求7所述的一种微波热化学甲烷制合成气的方法,其特征是:步骤(6)中,功率为500W,加热时间为7min。

11.权利要求1-10任一所述的一种微波热化学甲烷制合成气的方法在合成气制备领域中的应用。

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