[发明专利]一种燃料电池催化剂的制备方法、燃料电池催化剂及燃料电池

权利要求书

1.一种燃料电池催化剂的制备方法，其特征在于，包括下述步骤：

将模板剂、引发剂及含氮聚合物前驱体溶解于水溶液中得到第一混合物；

将所述第一混合物分散于含有稀土金属前驱体和碱金属盐的溶液中搅拌吸附得到第二混合物；

将所述第二混合物于600℃-1000℃先在N₂气流下煅烧0.2-5h，再在NH₃气流下煅烧0.2-5h，得到烧结产物；及

将所述烧结产物真空干燥得到所述燃料电池高熵稀土单原子催化剂；

所述的模板剂包括十六烷基三甲基溴化铵、十二烷基硫酸钠、十二烷基苯磺酸钠、十八烷基羟磺甜菜碱、聚丙烯酞胺、聚乙二醇、聚乙烯吡咯烷酮、聚葡萄糖、聚山黎酯中的一种或多种。

2.如权利要求1所述的燃料电池催化剂的制备方法，其特征在于，在将模板剂、引发剂及含氮聚合物前驱体溶解于水溶液中得到第一混合物的步骤中，具体为：

将模板剂溶解于水溶液中，超声溶解后加入引发剂，搅拌溶解后加入含氮聚合物前驱体，再将所得的溶液搅拌老化至少24h得到第一混合物；当所述模板剂或引发剂在水溶液溶解受限时，所述水溶液添加有酸溶液，所述酸溶液包括盐酸或硫酸或硝酸。

3.如权利要求2所述的燃料电池催化剂的制备方法，其特征在于，所述的引发剂为过氧化物引发剂或偶氮类引发剂中的至少一种，所述过氧化物引发剂包括有机过氧化物或无机过氧化物，所述有机过氧化物包括结构通式为R-O-O-H或R-O-O-R的有机过氧化物，其中，R为烷基、酰基、碳酸酯基；所述无机过氧化物包括过硫酸铵或过硫酸钾或过硫酸钠；所述偶氮类引发剂包括偶氮二异丁腈或偶氮二异庚腈或偶氮二异丁酸二甲酯。

4.如权利要求2所述的燃料电池催化剂的制备方法，其特征在于，所述的含氮聚合物前驱体是吡咯、吡啶、吡唑、咪唑、噻唑、嘧啶、喹啉、嘌呤、苯胺及以上化合物的衍生物中的一种或多种。

5.如权利要求2所述的燃料电池催化剂的制备方法，其特征在于，所述模板剂、引发剂、含氮聚合物前驱体的摩尔浓度比为1:1～6:4～50。

6.如权利要求1所述的燃料电池催化剂的制备方法，其特征在于，在将所述第一混合物分散于含有稀土金属前驱体和碱金属盐的溶液中搅拌吸附得到第二混合物的步骤中，具体为：

将所述第一混合物用水和乙醇交替抽滤洗涤，以去除所述模板剂以及低聚合度前驱体后，再分散于含有稀土金属前驱体和碱金属盐的溶液中，搅拌吸附得到第二混合物。

7.如权利要求6所述的燃料电池催化剂的制备方法，其特征在于，所述的碱金属盐为任一种或多种可溶性碱金属盐，所述可溶性碱金属盐为氟化锂、氯化锂、溴化锂、碘化锂、硝酸锂、硫酸锂、碳酸锂、醋酸锂、高氯酸锂、六氟砷酸锂、六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、磷酸铁锂、氟化钠、氯化钠、溴化钠、碘化钠、硝酸钠、硫酸钠、碳酸钠、醋酸钠、高氯酸钠、六氟砷酸钠、六氟磷酸钠、四氟硼酸钠、磷酸铁钠、氟化钾、氯化钾、溴化钾、碘化钾、硝酸钾、硫酸钾、碳酸钾、醋酸钾、高氯酸钾、六氟砷酸钾、六氟磷酸钾、四氟硼酸钾、磷酸铁钾中的一种或多种。

8.如权利要求6所述的燃料电池催化剂的制备方法，其特征在于，所述的稀土金属前驱体包含钪、钇、镧、铈、镨、钕、钷、钐、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥中至少5种金属的可溶性盐，所述可溶性盐为MClx、MI_x、MBr_x、MF_x、M(NO₃)_x、M_x(SO₄)_y、M(Ac)_x、Mx(PO₄)_y、M_x(C₂O₄)_y中的至少一种，其中M＝Sc,Y,La,Ce,Pr,Nd,Pm Sm,Eu,Gd,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,Lu；x＝2,3,4；y＝2,3,4或以上稀土金属盐的水合物。