[发明专利]一种提高胺与二氧化碳反应转化率的方法有效

专利信息
申请号: 202111302085.5 申请日: 2021-11-04
公开(公告)号: CN114163355B 公开(公告)日: 2022-11-18
发明(设计)人: 潘远江;龚晓云;冯璐璐;方向;戴新华 申请(专利权)人: 浙江大学
主分类号: C07C271/02 分类号: C07C271/02
代理公司: 北京金智普华知识产权代理有限公司 11401 代理人: 皋吉甫
地址: 310058 浙江*** 国省代码: 浙江;33
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摘要:
搜索关键词: 一种 提高 二氧化碳 反应 转化 方法
【说明书】:

发明涉及碳中和技术领域,尤其涉及一种提高胺与二氧化碳反应转化率的方法。该方法的具体步骤为:配制碳酸氢盐添加剂;将碳酸氢盐添加剂溶液与含有伯氨基的二胺溶液混合均匀,得到混合溶液,采用电喷雾电离技术进行处理,获得氨基甲酸产物。该方法包含了碳酸氢盐在ESI过程中的分解;碳酸氢盐的添加剂的分解产生了CO2,提供了直接的内部CO2来源,改变了传统的CO2引入反应体系的方式;碳酸氢盐的分解在ESI微小液滴内产生CO2气泡,产生的气泡显著增加了总的反应界面,提高了反应转化率;该技术证明了碳酸氢盐可以作为一种良好的CO2固定和转化的中间体。本发明提供的技术方案适用于胺与CO2的微滴反应。

技术领域

本发明涉及碳中和技术领域,尤其涉及一种提高胺与二氧化碳反应转化率的方法。

背景技术

二氧化碳(CO2)是地球上长期碳循环中最重要的碳源。每年,通过光合作用可以自养保存70×109吨碳和2.8×1018kJ能量。然而,用于生产热能和电力的化石燃料燃烧排放的过量二氧化碳是导致气候变化的主要因素。为了减少点源碳排放,人们已经开发出了多种有前景的二氧化碳捕获和利用的方法。首先,通过各种吸收剂来捕获和储存CO2,例如胺溶剂、氨基酸盐、碳酸盐系统、金属有机化合物和离子液体等。然后,通过有机或者无机的反应转化将捕获的CO2转化为有价值的化学品。此外,使用CO2作为构建块(Building block)在工业有机合成中具有潜在的应用。因此,化学固碳的研究近年来受到越来越多的关注。

微滴反应技术(Technology of micro-droplet reaction)已经被广泛应用于各种化学反应中。对反应速率的研究表明,微滴反应和溶液反应之间存在量级差异。在微小液滴的气液界面处,许多反应被加速,包括有机合成、药物降解和氢-氘交换反应等。

胺与CO2之间的反应是目前最常用和最重要的固碳反应之一。采用微滴反应技术(例如ESI产生的微滴),已经证明了可以提高胺与CO2的反应的转化率(Conversion Ratio,RC)。例如,通过电喷雾电离来产生胺的微小液滴,高纯的CO2气体作为雾化气被引入到反应体系中,执行ESI后可以在质谱图中观察到氨基甲酸产物的形成,该反应被认为发生在气液界面上,反应时间在微秒至毫秒的时间尺度上。然而,采用目前已知的方法,在乙腈/水(95:5,v/v)的溶剂条件下,只能得到60.05%的RC。这种CO2引入的方式,限制了反应只能发生在微滴的外表面,较小的反应界面导致了RC难以进一步提升。

发明内容

本发明公开了一种提高胺与二氧化碳反应转化率的方法,以解决现有技术的上述以及其他潜在问题中任一问题。

为达到上述目的,本发明的解决方案是:一种提高胺与二氧化碳反应转化率的方法,该方法具体包括以下步骤:

S1)配制碳酸氢盐添加剂;

S2)将S1)得到碳酸氢盐添加剂加入到含有伯氨基的二胺溶液中混合均匀,得到混合溶液;

S3)将S2)得到混合溶液采用电喷雾电离技术进行处理,获得产物,即氨基甲酸。

进一步,所述S1)的具体步骤为:

S1.1)称取一定量的碳酸氢盐,备用;

S1.2)配制溶剂,将碳酸氢盐加入溶剂中,搅拌均匀后,得到碳酸氢盐添加剂。

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