[发明专利]一种基于共沉淀法制备LAGP固态电解质的方法

说明书

本发明提供一种基于共沉淀法制备LAGP固态电解质的方法，包含步骤：按照化学计量比称取二氧化锗、锂源、铝源和磷源；将所述二氧化锗与所述锂源混合溶解于水中，得到第一混合溶液；在所述第一混合溶液中加入沉淀剂后，再加入所述铝源和所述磷源，得到第二混合溶液；将所述第二混合溶液在固定温度下水浴保温，并搅拌至溶液蒸干，得到LAGP前驱体粉末；对所述LAGP前驱粉末进行加热处理，得到LAGP固态电解质。本发明提供的制备方法以廉价且无污染的二氧化锗作为锗源，降低了实际生产的成本。同时，该制备方法还能够降低烧结温度，缩短烧结时间。根据本发明提供的方法制得的LAGP固态电解质晶粒均匀、尺寸小、离子电导率高。

技术领域

本发明涉及新能源材料领域，尤其涉及一种基于共沉淀法制备LAGP固态电解质的方法。

背景技术

全球快速增长的化石燃料消耗不仅导致原油短缺，还造成全球变暖和环境污染。随着消费类电子设备的快速发展以及环境保护意识的不断增强，国内外市场对锂电池的需求量持续高速增长，同时也对锂电池的性能，如比容量、安全性能、环境保护、使用寿命等提出了更高的要求。而固态电解质的使用有望解决传统锂离子电池因使用有机液体电解质造成的电解液挥发、泄漏、分解、失活等造成的安全事故。与传统锂离子电池相比，全固态锂电池具有循环寿命长、安全性高、能量密度高、倍率性能好等优点。另外，其出色的机械性能使其可以利用锂金属作为锂的阳极，因此，固态锂金属电池(SSLB)已成为下一代能量存储设备的最有希望的候选者。近年来，由于LAGP在室温下也具有较高的离子电导率和较宽的电位窗口，以及对水和空气具有较高的稳定性，从而引起了学术界的很大关注。

目前，有关文献报道的LAGP固态电解质(Li_1.5Al_0.5Ge_1.5(PO₄)₃)的合成方法通常采用固相法、熔融淬火法、溶胶凝胶法，但是固态合成方法通常是需要在较高的温度下进行长时间的保温，极大的增加了工艺生产的成本，如Xu等人(Xu X,Wen Z,Wu X,et al.LithiumIon-ConductingGlass–Ceramics of Li_1.5Al_0.5Ge_1.5(PO₄)₃–xLi₂O(x＝0.0–0.20)with GoodElectrical and Electrochemical Properties[J].Journal of the American CeramicSociety,2007,90(9))采用熔融淬火法合成LAGP，需要先将前驱体粉末在700℃下研磨2h，再进行球磨，之后将球磨后的粉体在1350℃下烧结2h后转移到500℃下保温2h，获得的最小的平均晶粒尺寸在200nm，这种方法工艺复杂且能耗高，极大的增加了生产成本。随着近几年新研发的快速烧结方法的使用，使得LAGP的烧结温度得到了降低，生产工艺得到简化，但是却需要配套昂贵的生产设备。而液相的溶胶凝胶法则通常是需要使用昂贵的有机锗作为锗源，不利于工业化的大规模生产，如专利文献(公开号CN110797571A)公开了采用溶胶凝胶法合成LAGP，采用昂贵的有污染性Ge(OCH₃)₄作为锗源，并且产物中明显有杂质相的残留。此外，现有技术制备得到的LAGP固态电解质的晶粒尺寸通常在0.5μm，无法实现制备纳米级的LAGP固态电解质材料。

因此，现有技术还有待于改进和发展。

发明内容

鉴于上述现有技术的不足，本发明提供一种基于共沉淀法制备LAGP固态电解质的方法，旨在解决现有技术中LAGP固态电解质的制备工艺能耗高以及原料成本高的问题。

本发明的技术方案如下：

本发明提供一种基于共沉淀法制备LAGP固态电解质的方法，包含步骤：