[发明专利]一种单壁碳纳米管的制备装置和方法

说明书

本发明属于新材料技术领域，特别涉及一种单壁碳纳米管的制备装置和方法。制备装置包括催化剂蒸发腔、催化剂筛选器、化学气相沉积腔和气固分离腔串联而成；制备方法为：设置于催化剂蒸发腔的高温蒸发枪将催化剂蒸发形成微小催化剂颗粒，在载气带动下进入催化剂筛选器，利用筛选器的交替挡板结构，对催化剂颗粒尺度进行筛选，有效的细小颗粒进入化学气相沉积生长腔，与反应气裂解的活性碳原子结合，生成单壁碳纳米管，催化剂筛选器的引入，有效地将大尺寸颗粒排除掉，避免大颗粒进入化学沉积腔内生成多壁碳纳米管等副产物，有效提高单壁碳纳米管的含量和纯度。实现对高品质单壁碳纳米管结构的调控，且可连续批量化制备，具有重大商业价值。

技术领域

本发明属于新材料技术领域，特别涉及一种单壁碳纳米管的制备装置和工艺方法。

背景技术

根据单壁碳纳米管生长机制理论，普遍认为催化剂尺度对单壁碳纳米管的生长具有决定性作用，因此如何获得尺寸细小、均匀且稳定的催化剂是单壁碳纳米管制备的先决条件。为避免催化剂颗粒在高温环境下的聚集长大，可以采用无机物载体，将催化剂颗粒吸附或者填充在载体材料的孔隙或者层间间隙中，通过物理空间束缚催化剂颗粒的长大。QWLi以轻质氧化镁为载体，将铁催化剂吸附在其表面，采用常规化学气相沉积法制备得到单壁碳纳米管 (Li Qingwen, Yan Hao, Cheng Yan, Zhang Jin, Liu Zhongfan, Ascalable CVD synthesis of high purity single walled carbon nanotubes withporous MgO as support material, J. Mater. Chem., 2002, 12, 1179-1183) 。清华大学魏飞团队报道了采用蛭石和层状双金属氢氧化物模板为载体，将金属铁颗粒负载在片层间隙，使用流化床技术制备单壁碳纳米管。 (Meng-Qiang Zhao, Qiang Zhang , Jia-QiHuang, Jing-Qi Nie, Fei Wei, Layered double hydroxides as catalysts for theefficient growth of high quality single-walled carbon nanotubes in afluidized bed reactor，Carbon 48 (2010) 3260-3270)。中国发明专利CN201811447415.8公开了一种采用浮动化学法制备单壁碳纳米管的方法，以二茂铁等有机金属化合物的稀溶液作为催化剂注入反应器中，是一种无载体的单壁碳纳米管制备方法。但该类方法存在共性难题都是只适合在催化剂浓度较低的条件下制备得到单壁碳纳米管，提高催化剂浓度往往造成催化剂的聚集长大，产物中形成大量的多壁碳纳米管。因此催化剂制备的效率和活性成为制约单壁碳纳米管规模制备的关键难题。

本发明人在中国发明专利201910533219.0和202011003243.2中公开了两种基于高温物理蒸发与化学气相沉积相结合的单壁碳纳米管制备方法。以高温等离子体电弧为高温热源，将金属催化剂蒸发成细小催化剂颗粒，在高温下与裂解的有机碳源结合，生成单壁碳纳米管。由于采用高温物理蒸发制备催化剂颗粒，其效率远高于常规高温化学分解工艺，能够获得更高的制备效率，是规模化制备的切实可行路线。但正是由于物理蒸发效率非常高，蒸发的高浓度催化剂颗粒在输运中碰撞聚集长大，将部分尺寸过大的催化剂也带来化学气相沉积阶段，致使产物中存在多壁碳纳米管、碳球等副产物，降低产物纯度。为提高产物纯度，有必要对催化剂尺寸进行筛选，以抑制副产物的生产。

发明内容

本发明的主要目的在于提供一种单壁碳纳米管的制备装置和工艺方法，以克服现有技术中的不足。

为实现前述发明目的，本发明采用的技术方案包括：一种单壁碳纳米管的制备装置，其特征在于，所述制备装置由催化剂蒸发腔、催化剂筛选器、化学气相沉积腔和气固分离腔密封串联而成，其他还包括真空、气路、冷却和电路等辅助系统；

所述催化剂筛选器和化学气相沉积腔的连接处设置有有机碳源混合气入口；所述催化剂蒸发腔另一端设有载气入口，垂直方向设有高温蒸发喷枪；所述催化剂筛选器和化学气相沉积腔均设有电加热功能。