[发明专利]氧化石墨烯包覆ZIF-67衍生的铁/钴/氮/共掺杂多孔碳纳米粒子复合材料

说明书

本发明涉及一种氧化石墨烯包覆ZIF‑67衍生的铁/钴/氮/共掺杂多孔碳纳米粒子复合材料，其通过以下步骤制备而成：(1)取六水合硝酸钴和硝酸铁溶于甲醇溶液中，搅拌，再加入GO悬浮液，继续搅拌得到第一混合溶液；(2)取二甲基咪唑溶于甲醇溶液中，搅拌，得到第二混合溶液；(3)将第二混合溶液在搅拌条件下倒入第一混合溶液中，搅拌，得到紫红色悬浮液；(4)将所得紫红色悬浮液分离、烘干后，置入管式石英炉中，在惰性气体保护下升温碳化，冷却，即得到目的产物。与现有技术相比，本发明制备的铁/钴/氮/共掺杂碳纳米粒子复合材料作为燃料电池的阴极催化剂显示了优异的ORR性能。

技术领域

本发明属于燃料电池阴极催化剂技术领域，涉及一种氧化石墨烯包覆ZIF-67衍生的铁/钴/氮/共掺杂多孔碳纳米粒子复合材料及其制备和应用。

背景技术

随着对化石能源的过度使用，带来环境污染、全球变暖和资源稀缺等问题。因此，开发清洁可持续发展的新能源势在必行；目前，越来越多的人致力于研究燃料电池。燃料电池是极其重要的能量转换和储存装置，由于其绿色、清洁、高效等特点，已经成为研究新能源应用的一个重要方向，被视为最具潜力的新能源技术。然而，由于氧气在阴极还原(ORR)的缓慢动力学限制了燃料电池的能量转换效率，需要高效催化剂降低反应活化能，提升动力学速度。

中国专利CN105107539A公开了一种燃料电池用石墨烯-铁氮共掺杂多孔碳复合催化剂及其方法。所述方法为(1)将2-氟苯胺、三价铁盐以及氧化石墨烯加入去离子水中，搅拌，超声分散，得到分散液；(2)将步骤(1)的分散液转移至水热反应釜中进行水热反应，冷却，过滤，清洗，干燥，得到聚2-氟苯胺-石墨烯片状物；(3)将步骤(2)中的聚2-氟苯胺-石墨烯片状物置于石英管式炉中，通入氮气，升温至700～900℃，保温反应，降温，得到铁氮共掺杂多孔碳催化剂。但是其综合性能仍有待改善。

发明内容

本发明的目的就是为了提供一种氧化石墨烯包覆ZIF-67衍生的铁/钴/氮/共掺杂多孔碳纳米粒子复合材料及其制备和应用。

本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：

本发明的技术方案之一提供了一种氧化石墨烯包覆ZIF-67衍生的铁/钴/氮/共掺杂多孔碳纳米粒子复合材料的制备方法，包括以下步骤：

(1)取六水合硝酸钴和硝酸铁溶于甲醇溶液中，搅拌，再加入GO悬浮液，继续搅拌得到第一混合溶液；

(2)取二甲基咪唑溶于甲醇溶液中，搅拌，得到第二混合溶液；

(3)将第二混合溶液在搅拌条件下倒入第一混合溶液中，搅拌，得到紫红色悬浮液；

(4)将所得紫红色悬浮液分离、烘干后，置入管式石英炉中，在惰性气体保护下升温碳化，冷却，即得到目的产物。

进一步的，步骤(1)中，六水合硝酸钴和硝酸铁的质量比为5～7:1。

进一步的，步骤(1)中，GO悬浮液的加入量满足：所加入的GO与硝酸铁的质量比为(0.3～0.5)：1。

进一步的，步骤(1)中，所加入的GO悬浮液的浓度为2mg/mL。

进一步的，步骤(3)中，第二混合溶液与第三混合溶液的添加量满足：二甲基咪唑与六水合硝酸钴的质量比为2～3:1。

进一步的，步骤(4)中，分离采用离心分离，离心速度为8000～10000rpm，时间为4～6min；

烘干温度为70～90℃，时间为12～36h。

进一步的，步骤(4)中，升温碳化的工艺条件为：升温至600～900℃，保温2～5h。更进一步的，步骤(4)中，升温碳化过程中的升温速率控制为2～5℃/min。