[发明专利]一种过渡金属改性钯纳米团簇负载于氧化铈催化材料及制备方法与应用

说明书

本发明公开一种过渡金属改性钯纳米团簇负载于氧化铈催化材料及制备方法与应用，将钯源与过渡金属盐加入到盐酸溶液中，搅拌均匀，然后加入氧化铈载体，再调节pH值至9‑9.5，搅拌使钯盐负载到氧化铈载体上，静置使固液分离，将固体洗涤，干燥后焙烧，得到过渡金属改性钯纳米团簇负载于氧化铈催化材料，过渡金属改性钯纳米团簇负载于氧化铈催化材料中钯的质量百分数为1.0％‑2.0％，过渡金属的质量百分数为0.5％‑1.0％。该材料具有丰富的氧空位，并且钯分散度较高，相比于未改性的纯钯负载的催化剂，过渡金属取代的催化剂具有更优的低碳烷烃氧化性能，抗水性和稳定性较好，可再生，并且成本更低。

技术领域

本发明涉及一种用于低碳烷烃氧化消除的催化材料，具体涉及一种过渡金属改性钯纳米团簇负载于氧化铈催化材料及制备方法与应用。

背景技术

随着经济的快速发展，人类日益增长的工业化给生态环境造成了巨大的损害，大气污染问题日趋严重，已经开始威胁到人类的可持续发展。挥发性有机物(VOCs)是一种主要的大气污染物，在工业生产中，其主要来源于液体燃料、特殊化学品的生产、工业溶剂的生产以及有机聚合物的生产等工艺过程。此外，在室内环境中，建筑材料、室内装饰材料以及生活办公用品，比如油漆、木板粘合剂、家用燃料、洗涤剂等，也常常容易产生VOCs。VOCs种类很多，其中多数有毒，部分有致癌性，在光照条件下可依法光化学烟雾，并且还会破坏臭氧层，给人类身体带来巨大的伤害，给地球环境造成不可修复的损害。因此，大气污染治理成为当前亟待解决的问题。低碳烷烃是重要的VOCs之一，其主要来源于汽车尾气的排放、燃料的不完全燃烧以及石油化工行业等。目前常用的处理方法包括燃烧法、吸附法、吸收法、冷凝法、生物法、膜分离法以及光催化氧化法等。燃烧法中，催化燃烧因其具有安全性好、燃烧温度低、对可燃组分浓度和热值限制小、燃烧效率高等特点，是当前热门的研究方向。

在催化氧化反应中，催化剂的性能对燃烧效率起至关重要的作用。目前工业上常用的催化剂为贵金属催化剂，如Pt、Pd、Ru、Rh等，因其最外层具有较多的价电子，能够有效的活化C-H键。但是，贵金属催化剂价格昂贵，使用单纯的贵金属作为活性组分容易导致催化剂成本较高。而非贵金属催化剂尤其是第Ⅷ主族的过渡金属，如Fe、Co、Ni等，因其最外层为不饱和的3d轨道，有较强的电子得失能力，也表现出优良的初始活性。但是，这类非金属催化剂的稳定性通常较差，使用寿命不如贵金属催化剂。

发明内容

为了克服现有技术中的问题，本发明的目的是提供一种过渡金属改性钯纳米团簇负载于氧化铈催化材料及制备方法与应用，该催化剂具有较好的催化活性并且成本低。

为了达到上述目的，本发明的技术方案如下：

一种过渡金属改性钯纳米团簇负载于氧化铈催化材料的制备方法，包括以下步骤：

将钯源与过渡金属盐加入到盐酸溶液中，搅拌均匀，然后加入氧化铈载体，再调节pH值至9-9.5，搅拌使钯盐负载到氧化铈载体上，静置使固液分离，将固体洗涤，干燥后焙烧，得到过渡金属改性钯纳米团簇负载于氧化铈催化材料，过渡金属改性钯纳米团簇负载于氧化铈催化材料中钯的质量百分数为1.0％-2.0％，过渡金属的质量百分数为0.5％-1.0％。

进一步的，钯源为乙酸钯或氯化钯。

进一步的，过渡金属盐为铁盐、钴盐或镍盐。

进一步的，铁盐为硝酸铁或氯化铁，钴盐为硝酸钴或氯化钴，镍盐为硝酸镍或氯化镍。

进一步的，盐酸溶液的质量浓度为37％，钯源与盐酸的物质的量比为1:2。

进一步的，调节pH值采用碳酸钠溶液实现。

进一步的，焙烧的具体条件为：以2-5℃/min的升温速率自室温升温至500-600℃，焙烧4-6小时。

一种根据上述方法制备的过渡金属改性钯纳米团簇负载于氧化铈催化材料。