[发明专利]二维氮化碳载铁单原子催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明涉及一种二维氮化碳载铁单原子催化剂的制备方法，包括：将三聚氰胺和三聚氰酸分别加热溶解于水中，混合使二者组装，将所得沉淀进行离心、烘干，得超分子组装体；将超分子组装体与含铁前驱体混合，通过球磨使含铁前驱体插入超分子组装体层间，得含铁超分子；将含铁超分子在惰性气体保护下进行煅烧，得二维氮化碳载铁单原子催化剂。同时还涉及一种二维氮化碳载铁单原子催化剂以及该催化剂的应用。本发明的技术方案可介导污染物与过硫酸盐之间的直接电子转移，有效规避无机盐的抑制，维持高盐胁迫下的高催化效率；其制备方法简单，应用效果好；能有效解决目前处理高盐有机废水方法存在的活性氧物种淬灭、催化效率低下、处理成本高昂等问题。

技术领域

本发明涉及水处理技术领域，具体涉及一种可高效活化过硫酸盐去除高盐废水中难降解有机物的二维氮化碳载铁单原子催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

石化、医药、电镀等工业的飞速发展，产生和排放了大量的高盐有机废水。此类废水盐度高、COD高、毒性大，可生化性差。目前，高盐有机废水主要处理技术包括膜处理技术、热处理技术及耦合技术。在膜处理技术中，如何得到同时满足通量高、截留率高、膜污染小、机械强度大、成本低的膜材料，是其工业化应用的难题。热处理技术虽然可实现彻底脱盐，但其集成模块处理系统的稳定性较差，建设维护费用也十分高昂。耦合技术是目前研究的热点，但系统需集脱盐与去除有机物的功能于一体，操作与检修复杂性较高。考虑到高盐有机废水的成分十分复杂，单独使用物化法需要较高的经济成本。因此，可选择合适的物化法进行预处理，然后与生化法联用，这样既能使出水达标排放，也能降低处理成本。高级氧化工艺是常用的预处理方式，但在处理高盐废水时往往面临严重的活性氧物种淬灭，导致催化效率下降，使该技术难以实际应用。因此，开发新型催化剂以驱动高级氧化技术高效处理高盐有机废水迫在眉睫。

基于过硫酸盐的高级氧化工艺目前已被广泛研究，过硫酸盐可通过均相和非均相催化得以活化，但均相催化剂通常难以回收、投加量大且易造成二次污染；非均相催化剂往往面临着催化效率低的问题。单原子催化剂通过将活性位点尺寸缩减至原子水平，可以有效规避上述问题，在原子利用率、可回收性、稳定性等方面都有了很大提升。

专利公开号为CN113019415A的中国发明专利申请公开了“一种铁基超分子石墨相氮化碳光催化剂的制备方法”，该专利通过溶解-烘干的方法制备出铁基超分子，此过程耗时耗能，且所得材料未明确铁的分散状态，与传统催化剂未见明显区别。专利公开号为CN112973754A的中国发明专利申请公开了“一种新型碳基材料负载过渡金属单原子催化剂的制备方法”，利用ZIF-8作为前驱体，将锰单原子负载于氮修饰的多孔无定型碳材料上，得到锰负载量为2.23wt.％的催化剂20％Mn-NC-III；然而该催化剂去除酚类污染物的过程以自由基氧化为主，因此受共存无机盐影响较大。专利公开号为CN112408577A的中国发明专利申请公开了“一种利用氮掺杂多孔碳锚定的单原子钴催化剂活化过硫酸盐降解水体中有机污染物的方法”，其公开的负载单原子铁的催化剂在催化剂浓度为0.08g/L，过硫酸盐浓度为0.5mmol/L的条件下，60min内对50μmol/L的磺胺二甲基嘧啶的去除率约为78％，降解效率较低；并且在碳酸氢根离子存在下，降解率降到54.2％。由上可见，可高效处理高盐有机废水的单原子催化剂的结构仍需优化。

发明内容

本发明的目的是提供一种二维氮化碳载铁单原子催化剂及其制备方法和应用，该催化剂可介导污染物与过硫酸盐之间的直接电子转移，有效规避无机盐的抑制，维持高盐胁迫下的高催化效率；其制备方法简单，应用效果好；能有效解决目前处理高盐有机废水方法存在的活性氧物种淬灭、催化效率低下、处理成本高昂等问题。

为解决上述技术问题，本发明采用了以下技术方案：

一种二维氮化碳载铁单原子催化剂的制备方法，包括以下步骤：

步骤1：将三聚氰胺和三聚氰酸分别加热溶解于水中，混合使二者组装，将所得沉淀进行离心、烘干，得超分子组装体；