[发明专利]用于催化氧气还原反应的过渡金属-杂原子共掺杂螺旋碳质纳米管的制备方法

权利要求书

1.一种用于催化氧气还原反应的过渡金属-杂原子共掺杂螺旋碳质纳米管的制备方法，其特征在于该方法由下述步骤组成：

(1)制备螺旋聚吡咯

室温下，将手性表面活性剂溶解于甲醇中，然后加入吡咯和去离子水，搅拌10～20分钟，再加入预冷0～5℃的2mol/L过硫酸铵水溶液，继续搅拌20～40分钟，减压过滤并洗涤，所得黑色固体干燥后，得到螺旋聚吡咯；其中，所述手性表面活性剂为连接C₁₂～C₁₈碳链的手性氨基酸；

(2)制备过渡金属-杂原子共掺杂螺旋聚吡咯

将螺旋聚吡咯和过渡金属源分别分散于甲醇中，然后将所得分散液混合搅拌20～40分钟，再加入杂原子源，在60～70℃下搅拌回流10～12小时，自然冷却到室温，将反应液抽滤并洗涤，所得黑色固体干燥后，得到过渡金属-杂原子共掺杂螺旋聚吡咯；其中，所述过渡金属源为三乙酰丙酮铁、硝酸钴、硝酸镍、锰酞菁(Ⅱ)、乙酰丙酮铜中任意一种或两种，所述杂原子源为噻吩或植酸；

(3)制备过渡金属-杂原子共掺杂螺旋碳质纳米管

将过渡金属-杂原子共掺杂螺旋聚吡咯置于管式炉内，在氩气气氛下700～950℃下热解2～3小时后降至室温，得到过渡金属-杂原子共掺杂螺旋碳质纳米管。

2.根据权利要求1所述的过渡金属-杂原子共掺杂螺旋碳质纳米管的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，所述手性氨基酸选自D-丙氨酸、L-丙氨酸、D-谷氨酸、L-谷氨酸、D-苯丙氨酸、L-苯丙氨酸、D-赖氨酸、L-赖氨酸中任意一种。

3.根据权利要求1所述的过渡金属-杂原子共掺杂螺旋碳质纳米管的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，所述手性表面活性剂与吡咯、过硫酸铵的摩尔比1:20～50:20～50，甲醇与去离子水的体积比为1:4～8，手性表面活性剂在甲醇中的浓度为4.5×10^-3～7.5×10^-3mol/L。

4.根据权利要求1所述的过渡金属-杂原子共掺杂螺旋碳质纳米管的制备方法，其特征在于：步骤(2)中，所述螺旋聚吡咯和过渡金属源、杂原子源的配比为1mg:0.01～0.02mmol:0.05～0.1mmol。

5.根据权利要求1所述的所述的过渡金属-杂原子共掺杂螺旋碳质纳米管的制备方法，其特征在于：步骤(3)中，将过渡金属-杂原子共掺杂螺旋聚吡咯置于管式炉内，在氩气气氛下900℃下热解2小时后降至室温。

6.根据权利要求1或5所述的所述的过渡金属-杂原子共掺杂螺旋碳质纳米管的制备方法，其特征在于：步骤(3)中，所述热解的升温速率为3～8℃/分钟，热解后以3～8℃/分钟降温速率降至室温。