[发明专利]太阳光驱动的污水处理自循环系统及其应用

说明书

本发明公开了一种太阳光驱动的污水处理自循环系统及其应用。所述的污水处理自循环系统以SnO_2‑x/BiVO₄/WO₃光阳极和PTFE改性的氧化石墨烯电极作为人造叶子，太阳光照射下，在含HCO₃^‑的电解质中通过阳极水氧化反应和阴极氧还原反应同时产生H₂O₂。HCO₃^‑作为电荷转移介质接受来自光电阳极的光生空穴，然后氧化H₂O以产生H₂O₂。本发明的人造叶子仅通过水、光和氧气的阳极和阴极反应，就能实现2.5％的太阳能到H₂O₂化学能的转换效率。同时，本发明的自循环系统，将传统芬顿反应使用的Fe²⁺替换为微量Mn²⁺，将生成的H₂O₂直接用于AOPs进行污水处理，避免了二次污染物铁泥的产生，实现污水的自循环光芬顿系统治理。

技术领域

本发明属于污水处理装置技术领域，涉及一种太阳光驱动的污水处理自循环系统及其应用。

背景技术

化石燃料的过度消耗导致环境和能源问题日益严重。过氧化氢(H₂O₂)是一种通过高级氧化工艺(AOPs)处理各种污染物的基本化学品，AOPs被认为是去除有机污染的绿色低成本氧化工艺。然而，现在95％的H₂O₂是通过蒽醌工艺生产的，在储存和运输方面存在大量能源输入和安全风险。作为一种可持续的替代方案，基于半导体的光催化被认为是解决这些问题的最有前途的策略，因此在近几十年来受到了很多关注。通过双电子氧还原反应(2e-ORR)(Eq 1)或双电子水氧化反应(2e-WOR)(Eq 2)现场合成H₂O₂的反应路线如下：

2H₂O→H₂O₂+2H⁺+2e^-(E₀＝1.76 V vs.RHE) (1)

O₂+2H⁺+2e^-→H₂O₂(E₀＝0.695 V vs.RHE) (2)

目前为获得高选择性的H₂O₂研究较多，但较低的氧化电位(0.68V vs.RHE)和H₂O₂的均匀分解导致积累量始终很少，这阻碍了该过程的实际应用。虽然可以通过使用固体聚合物材料或通过将H₂O₂转化为过氧溶剂盐来实现高浓度的H₂O₂积累，但这些方法存在成本相对昂贵或连续性低的缺点。最近，[Xu J,et al.Organic wastewater treatment by asingle-atom catalyst and electrolytically produced H₂O₂.Nature Sustainability4,233-241(2020).]、[Li L,Hu Z,Yu JC.On-Demand Synthesis of H₂ O₂ by WaterOxidation for Sustainable Resource Production and Organic PollutantDegradation.Angew Chem Int Ed Engl59,20538-20544(2020).]等报道了通过电催化原位利用H₂O₂的生产以实现连续AOPs去除污染物，但该方法需要特定的催化剂和复杂的电解槽设计以保持反应的可持续性，同时还需要进行持续的电力输入。

发明内容