[发明专利]一种基于掺铁二氧化钛的电芬顿阴极及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种基于掺铁二氧化钛的电芬顿阴极及其制备方法和应用，是通过水热法在基底电极表面原位生长二氧化钛纳米花后，再水热负载羟基，最后再在铁盐溶液中浸渍从而获得。本发明利用二氧化钛的配位效应增强铁位点共价性，从而增强铁位点对体系中氢氧根离子的抗干扰能力，使得阴极电芬顿反应可在宽pH下持续高效进行。

技术领域

本发明属于水处理技术领域，具体涉及一种适用于降解抗生素废水的基于掺铁二氧化钛的电芬顿阴极的制备方法。

背景技术

随着近年来化工、农业、医药等领域的发展，新兴有机污染物逐渐成为环境领域备受关注的热点。目前，高级氧化法(Advanced oxidation process简称AOP)常用于有机污染物的处理，其中，电芬顿法被认为是对水体中有机污染物降解的最有效的方法之一。其最显著的特征是通过阴极原位产生过氧化氢，再由Fe(II)和H₂O₂反应生成羟基自由基(·OH)，·OH能够将有机物降解。而·OH的持续生成，需要体系中的Fe(II)处于有效状态，溶解态的Fe³⁺可以轻易的在阴极还原成Fe²⁺，然而Fe³⁺在中性条件下极易转化成Fe(OH)₃沉淀。Fe(OH)₃沉淀难以被还原，阻碍了羟基自由基的持续生成。而持续向体系中补充酸虽然可抑制Fe(OH)₃的生成，但是酸的加入不仅会腐蚀设备，而且处理后的废水在排放前还需要回调pH，生成危害性铁泥，显著增加废水处理的成本。

非均相催化剂是避免危害性铁泥生成的方法，但是目前大多数的非均相催化剂在实际运行过程中稳定性不佳、回收困难，需要反复投入。近年发展的阴极电芬顿是将芬顿催化剂负载到阴极，直接避免了催化剂的回收，同时避免了铁泥的生成。然而，常规阴极电芬顿催化剂如Fe₂O₃、Fe₃O₄、FeOOH在碱性条件下极易失活。因此构筑宽pH适用的阴极电芬顿催化剂具有重要的环境意义

表面的Fe位点是非均相Fenton催化的活性中心，事实上，与OH^-的强相互作用是由于表面Fe-O-Fe结构的高离子性导致Fe(II)再生受到抑制。为此，消除铁位点周围的离子性具有重要意义。值得注意的是，二氧化钛中的Ti(IV)比Fe(III)具有更高的电负性，这表明从Fe到O-Ti结构的内部电子转移会增加Fe-O的共价性。因此，TiO₂表面的Fe-O比Fe-O-Fe具有更高的稳定性和更低的离子性，可用于构筑高效的电芬顿阴极。同时，二氧化钛是一种经济、无毒、稳定的基底材料。由此说明表面掺铁二氧化钛有望构筑宽pH适用的阴极电芬顿催化剂，有宽广的应用前景。利用二氧化钛构筑阴极电芬顿催化剂以实现低成本高效污染物降解，鲜有报道。

发明内容

为避免上述现有技术所存在的不足，本发明提供一种基于掺铁二氧化钛的电芬顿阴极及其制备方法，以期可以防止铁泥的生成，同时解决传统催化剂pH适用窄的问题，实现低成本高效污染物降解；本发明还提供了一种绿色高效的铁改性二氧化钛催化剂的方法，同时提供了基于掺铁二氧化钛的电芬顿阴极在有机污染物降解中的应用。

为解决上述问题，本发明采用如下技术方案：

本发明首先提供了一种基于掺铁二氧化钛的电芬顿阴极，其特点在于：所述电芬顿阴极包括基底电极以及负载在基底电极上的掺铁二氧化钛。所述掺铁二氧化钛是引发电芬顿反应的结构。

进一步地，所述基底电极为亲水性石墨板、活性碳纤维、碳毡和石墨毡电极中的一种。

进一步地，所述掺铁二氧化钛是通过水热法在基底电极表面原位生长二氧化钛纳米花后，再水热负载羟基，最后再在铁盐溶液中浸渍从而获得。所述掺铁二氧化钛仅由二氧化钛纳米花和表面掺杂铁构成，不包括基底电极。

作为一个总的技术构思，本发明还提供了上述基于掺铁二氧化钛的电芬顿阴极的制备方法，包括以下步骤：