[发明专利]一种基于铀簇合物的乏燃料后处理方法

说明书

本发明属于乏燃料后处理技术领域，具体涉及一种基于铀簇合物的乏燃料后处理方法，包括以下步骤：S1、把乏燃料组件进行解体，剪切为小的燃料棒；S2、利用双氧水和碱性溶液来溶解乏燃料，过滤，获得沉淀和滤液；S3、利用凝胶电泳将S2获得的滤液进行处理，分离获得铀簇合物和含有Pu、次锕系及裂变产物的溶液；S4、在S3获得的铀簇合物中加入稀硝酸和双氧水，将铀过氧簇转化为水丝铀矿沉淀，过滤，获得沉淀，即实现了铀元素的分离。本发明基于铀簇合物的乏燃料后处理流程是一种具有工序简单、腐蚀性较小等优点的乏燃料后处理流程，不存在核扩散的风险，与PUREX流程相比，具有更好的经济效益。

技术领域

本发明属于乏燃料后处理技术领域，具体涉及一种基于铀簇合物的乏燃料后处理方法。

背景技术

核电作为一种安全、清洁、高效的能源，在满足人们日益增长的能源需求和改善生态环境方面起到了非常重要的作用。但是随着核电的发展，具有强放射性的乏燃料也日益增多。根据我国核电的发展情况，预计至2025年乏燃料累计总量将达18500tU。倘若不对乏燃料进行妥善的处理，它们将对人类的健康和生存环境造成极大的威胁。另一方面，现在核燃料的利用率很低(不到1％)，使得乏燃料中95％以上的质量是未反应的铀。若能把这些未反应的铀分离出来并循环使用，既可以极大地减小乏燃料的量，又可以提高核燃料的利用率。因此非常有必要对乏燃料进行后处理。

目前唯一实现工业化的后处理技术是PUREX(Plutonium Uranium RedoxEXtraction)流程。该流程是指通过浓硝酸将乏燃料溶解后，再把溶解液的酸度和浓度调整在合理的范围内，并通过加入二氧化氮等物质来调节钚离子的价态，最终使得溶液中的铀和钚离子分别以+6和+4价的形式存在。在此基础上，再进行共去污分离循环。具体的，如图1所示，把由萃取剂磷酸三丁酯(TBP)和稀释剂(通常为煤油、正十二烷等)组成的有机溶液与乏燃料溶解液混合，通过TBP对U(VI)和Pu(IV)离子强的络合能力，把铀和钚从溶解液中一起提取出来，使之进入有机相(即1AP溶液)。其它锕系离子和裂变产物则继续留在溶解液中，作为高放废液(1AW溶液)处理。通过此工序可以实现铀和钚与其它锕系离子和裂变产物的分离。然后把1AP溶液与含有氨基磺酸亚铁或U(IV)离子等还原剂的溶液混合，使Pu(IV)被还原为与TBP络合能力较弱的Pu(III)离子，反萃到水溶液(1BP)中。通过这一工序可以使钚离开有机溶液，进入水相中，实现铀与钚的分离。再通过稀硝酸溶液把铀反萃到水溶液(1CU)中，然后使铀和钚各自进入纯化循环，以进一步去除杂质，分别得到合格的铀和钚产品。在钚的纯化循环，将首先通过亚硝酸钠等物质把Pu(III)离子氧化为Pu(IV)离子，然后利用TBP对Pu(IV)离子强的络合能力，把钚转移至有机相(2AP)，进一步实现钚与裂变产物等杂质的分离。然后再通过把Pu(IV)离子还原为Pu(III)离子，使之反萃到水溶液(2BP)，把该溶液浓缩后可以得到纯的硝酸钚产品。在铀的纯化循环，也是再次利用TBP对U(VI)离子强的络合能力，把铀转移到有机相(2DU)，进一步实现铀与裂变产物等杂质的分离。再利用稀硝酸把铀反萃到水溶液(2EU)中，把该水溶液浓缩后，可以得到纯的硝酸铀产品。

PUREX目前发展的已经比较成熟，但是该流程也存在许多不足，比如该流程的工序比较复杂，溶液酸性强、具有强腐蚀性，会产生大量的难以处理的高放废液以及有机废物等。更值得一提的是，乏燃料溶解液的强放射性会使TBP和煤油等有机溶液发生辐射分解，形成磷酸二丁酯、磷酸一丁酯、丁醇、羰基化合物、烷基化合物、硝基烷烃等成分复杂的分解产物。这些产物对裂变产物具有一定的络合能力，从而会降低分离效率以及铀钚的净化系数，往往需要多个分离循环才能得到合格的铀和钚产品。此外，PUREX流程会把钚单独分离出来，有导致核扩散的风险。因此我们需要进一步改进PUREX流程或发展新的后处理流程。

发明内容

为了解决上述技术问题，本发明提供了一种基于铀簇合物的乏燃料后处理方法。