[发明专利]一种聚酰亚胺基改性石墨烯导热复合材料的制备方法

权利要求书

1.一种聚酰亚胺基改性石墨烯导热复合材料的制备方法，其特征在于：首先通过电化学剥离石墨法得到石墨烯纳米片，记为GNS；然后将马来酰亚胺与GNS通过Diels-Alder反应，得到马来酰亚胺改性石墨烯导热填料，记为M@GNS；最后通过原位聚合法与化学亚胺法，制备以聚酰亚胺为基体、以M@GNS为填料的马来酰亚胺@石墨烯/聚酰亚胺复合材料，记为M@GNS/PI。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

步骤1、GNS的制备

将石墨箔片作为阳极、铂片作为阴极、0.1～0.12mol/L的硫酸铵水溶液作为电解液，剥离电压为15～15.3V恒压，对石墨箔片进行电化学剥离，经抽滤洗涤干燥后，得到GNS；

步骤2、M@GNS的合成

将45～50mg马来酰亚胺溶解在40～50mLN,N二甲基甲酰胺中，向溶液中加入10～15mgGNS，超声50～60min，然后在115～120℃油浴中加热14～16h，再在紫外线下照射10～15min；冷却至室温后，将所得悬浮液通过聚四氟乙烯圆盘膜过滤，然后用60～75mL乙醇真空抽滤洗涤，除去未反应的马来酰亚胺；最后，收集滤饼并在室温下真空干燥，获得M@GNS；

步骤3、M@GNS/PAA/PI的合成

在氮气气氛下，向三颈烧瓶中加入0.5940～0.5950g4,4-二氨基二苯甲烷和8.5～9.5mLN,N二甲基甲酰胺并溶解，加入M@GNS并超声50～60min，在冰水浴下搅拌5～10min，然后加入0.9000～0.9010g 3,3’-4,4’-联苯四甲酸二酐和分子筛，在冰水浴中搅拌15～20min，得到M@GNS/PAA溶液；随后加入0.15～0.2mL三乙胺和0.08～0.1mL吡啶，得到M@GNS/PAA/PI溶液；

步骤4、M@GNS/PI的合成

将得到的M@GNS/PAA/PI溶液浇注在干净的玻璃基板上，用刮刀进行涂层，并在60～70℃下干燥1～1.5h；最后通过梯度热亚胺化，即制得M@GNS/PI导热复合材料。

3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于：步骤4中所述梯度热亚胺化的程序为：首先在120℃加热1h，然后在200℃加热1h，最后在250℃加热1h。

4.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于：步骤3中，M@GNS的加入量占4,4-二氨基二苯甲烷和3,3’-4,4’-联苯四甲酸二酐总质量的0～15wt％。

5.一种权利要求1～4中任意一项所述制备方法所获得的M@GNS/PI复合材料。