[发明专利]一种锂离子电池硅氧复合负极材料及其制备方法

说明书

一种锂离子电池硅氧复合负极材料及其制备方法，本发明属于锂离子电池负极材料领域，为提高硅氧负极材料的电导率和SEI膜的稳定性，本发明提供的硅氧复合负极材料，包括化学式为SiOx(0.6≤x≤1.1)的硅氧粉末内核、快离子导体层和导电碳层三部分。本发明的有益效果为：本发明的硅氧复合负极材料中的硅氧颗粒表面有两层壳，第一层壳为快离子导体，快离子导体是连续相，能够对颗粒的膨胀起到束缚的作用，该层壳能抑制材料的膨胀和收缩，从而稳定硅氧复合负极材料颗粒表面的SEI膜；第二层壳为导电碳层，该层壳能保证硅氧复合负极材料颗粒具有良好的电接触活性。

技术领域

本发明属于锂离子电池负极材料领域，尤其涉及一种锂离子电池硅氧复合负极材料及其制备方法。

背景技术

随着消费不断升级，人们越来越追求电子产品（手机、便携式电子产品等）和电动工具（智能家具、电动自行车、电动汽车等）在使用时的体验感，充电后的工作时间越长，给用户带来的体验感越好，这就需要所用的锂离子电池能量密度越来越高。目前，使用硅基负极材料被认为是一种非常有效提高锂离子电池能量密度的方法，其原因是硅的理论容量（3580mAh/g）要远远高于现有石墨负极材料的理论容量（372mAh/g）。硅基负极材料的不足之处在于循环过程中膨胀/收缩较大，导致材料和极片的稳定性较差，活性物质容易粉化和失去电接触活性，最终导致循环性能差。

硅氧负极材料由于其特殊的结构，充放电时产生的膨胀/收缩幅度相对较低，能一定程度上获得相对较好的循环性能，是一种非常适合产业化的硅基负极材料，但由于其膨胀导致表面SEI膜不稳定，且硅氧材料电导率较低，一定程度上制约了氧化亚硅在锂离子电池中的应用。

CN 111048756 A 公开了一种高导电率硅氧负极材料及其应用。该硅氧负极材料由硅基内核以及在硅基内核表面的包覆层组成，包覆层包括碳和快离子导体，且两者混合在一起。该包覆层虽能提高电导率，但由于快离子导体呈非连续相，对表面SEI膜的稳定并不能起到明显作用，因而并不能提升硅氧负极材料的性能。CN 109728259 A 公开了一种硅基复合负极材料及其制备方法和储能器件。该硅基复合负极材料是在硅基内核材料表面依次包覆氧化物固态电解质层和含氟碳层，但氧化物固态电解质只有在一定温度下才能成为快离子导体，比如60℃以上，这就限制了用该硅基复合负极材料锂离子电池的应用环境。

发明内容

本发明旨在提供一种锂离子电池硅氧复合负极材料及其制备方法，要解决的技术问题是通过在硅氧材料表面依次引入快离子导体包覆层和碳包覆层，提高硅氧负极材料的电导率和SEI膜的稳定性，从而获得循环性能优异的硅氧复合负极材料。

本发明采用以下技术方案：硅氧复合负极材料，包括化学式为SiOx(0.6≤x≤1.1)的硅氧粉末内核、快离子导体层和导电碳层三部分。所述硅氧复合负极材料为核壳结构，化学式为SiO_x(0.6≤x≤1.1)的硅氧粉末为核部分，快离子导体为第一层壳，导电碳层为第二层壳，快离子导体位于硅氧粉末和导电碳层之间；所述的快离子导体层和所述的导电碳层都为连续相;所述快离子导体为氧化铝、氧化硅、偏铝酸锂中的一种或一种以上，快离子导体层占硅氧复合负极材料的重量比例为0.5%-10%；所述导电碳层占硅氧复合负极材料的重量比例为1%-10%。所述硅氧复合负极材料剖面的结构示意图如图1所示，但不仅限于此。

所述硅氧复合负极材料的粒径范围为0.5um-20um，中值粒径范围为4-8um。

制备一种锂离子电池硅氧复合负极材料的方法，包括以下步骤：

（1）将氧化亚硅原料进行粉碎，得到产物1；

（2）将产物1进行快离子导体包覆，得到产物2；

（3）将产物2进行表面碳包覆，得到产物3；

（4）将产物3进行除磁、过筛，得到氧化亚硅复合负极材料。

所述氧化亚硅原料的粒径分布为1mm-60mm，所述氧化亚硅原料的化学式为SiO_x(0.6≤x≤1.1)。